[Cu-ZnO-Al2O3]/[HZSM-5]核壳双功能催化剂的制备、结构及其CO2加氢直接合成二甲醚反应性能

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基本信息

  • 批准号：
    20903084
  • 项目类别：
    青年科学基金项目
  • 资助金额：
    20.0万
  • 负责人：
    鲍骏
  • 依托单位：
    中国科学技术大学
  • 学科分类：
    B0202.催化化学
  • 结题年份：
    2012
  • 批准年份：
    2009
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2010-01-01 至2012-12-31

项目摘要

在CO2加氢直接合成二甲醚反应中，传统的双功能催化剂由于甲醇合成和甲醇脱水2种活性位是随机分布在催化剂表面的，这种开放式的反应环境导致部分中间物甲醇在迁移到脱水位之前便从表面逃逸，从而降低了二甲醚选择性和收率。针对这一问题，本项目提出构造[Cu-ZnO-Al2O3]/[HZSM-5]核壳双功能催化剂的设想。该催化剂内核为Cu-ZnO-Al2O3甲醇合成催化剂，通过水热合成法在其表面包裹一层HZSM-5分子筛膜，形成核壳结构。这种结构使得内核表面所有生成的甲醇必须通过外层分子筛膜进行扩散，从而增大了甲醇与分子筛脱水酸性位的碰撞几率，提高产物二甲醚的选择性和收率。此外，利用分子筛膜与核催化剂之间的键合作用，有望抑制核催化剂表面Cu-Zn粒子在反应中聚集长大，改善催化剂失活问题。通过这一工作，有望发展出一种高效的CO2加氢直接合成二甲醚催化剂，研究成果也将为其他双功能催化剂的设计和制备提供思路。

结项摘要

在CO2加氢直接合成二甲醚反应中，针对传统双功能催化剂选择性和收率偏低的问题，本项目提出构造[CuO-ZnO-Al2O3]/[HZSM-5]核壳结构双功能催化剂的设想。利用核壳结构增大中间物甲醇与分子筛酸性位的碰撞几率，提高产物二甲醚的选择性和收率。项目研究进展顺利，已圆满完成了预定的工作计划，并取得预期的研究成果。所研制的[CuO-ZnO-Al2O3]/[HZSM-5]核壳结构双功能催化剂，其合成二甲醚的选择性和收率相比以往结果有了大幅度的提高，研究成果具有潜在的应用前景，也为其他双功能催化剂的设计和制备开辟了新的思路和方法。项目主要研究内容及成果如下：.利用传统共沉淀法制备了CuO-ZnO-Al2O3核催化剂，系统研究了沉淀剂种类、浓度及Cu/Zn摩尔比对催化剂结构的影响；然后通过水热合成法在核催化剂表面包裹HZSM-5分子筛膜，形成核壳结构。系统研究了水热合成温度、时间及模板剂含量对核壳催化剂结构的影响。结果显示：以过量20%的H2C2O4作沉淀剂时，制备的核催化剂比表面积较大；对于制备具有完整核壳结构的双功能催化剂，合适的水热合成时间为1d~7d，晶化温度为180 ℃， TPAOH/Si配比为0.2~0.3。调节水热合成时间、晶化温度和模板剂含量可以控制分子筛晶粒尺寸大小和膜厚。.利用自行搭建的固定床催化反应装置考察了所制备的一系列[CuO-ZnO-Al2O3]/[HZSM-5]核壳催化剂CO2加氢合成二甲醚的反应性能，并系统研究了反应温度和空速对CO2转化率和二甲醚选择性的影响。结果表明，与传统物理混合法制备的同组成催化剂及部分文献报道结果相比，核壳催化剂合成二甲醚的选择性显著提高。其中晶化时间为3天，晶化温度为180 ℃，模板剂含量TPAOH/Si=0.25时所制备的核壳催化剂二甲醚选择性和收率最高，分别为77.0%和29.9%，相比同组成的物理混合样品提高约1倍。在反应温度为220~260 ℃范围内，核壳催化剂合成二甲醚的活性较高。随着反应空速的增加，二甲醚的选择性则呈现极大值。

项目成果

期刊论文数量（6）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（0）
Photocatalytic degradation of gaseous o-xylene over M-TiO2 (M=Ag, Fe, Cu, Co) in different humidity levels under visible-light irradiation: activity and kinetic study
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  • 发表时间：
    2011-03-01
  • 期刊：
    RARE METALS
  • 影响因子：
    8.8
  • 作者：
    Sun Song;Bao Jun;Ding Jianjun
  • 通讯作者：
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  • DOI：
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  • 发表时间：
    2012-04
  • 期刊：
    Applied Surface Science
  • 影响因子：
    6.7
  • 作者：
    Sun, Song;Ding, Jianjun;Bao, Jun;Gao, Chen;Qi, Zeming;Yang, Xiaoyan;He, Bo;Li, Chengxiang
  • 通讯作者：
    Li, Chengxiang
[CuO-ZnO-Al_2O_3]/[HZSM-5]核壳双功能催化剂的制备、结构及其CO_2+H_2直接合成二甲醚的反应性能
  • DOI：
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  • 期刊：
    Acta Physico - Chimica Sinica
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  • 通讯作者：
    鲍骏
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  • DOI：
    10.1007/s10562-010-0358-4
  • 发表时间：
    2010-07-01
  • 期刊：
    CATALYSIS LETTERS
  • 影响因子：
    2.8
  • 作者：
    Sun, Song;Ding, Jianjun;Li, Chengxiang
  • 通讯作者：
    Li, Chengxiang

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  • 通讯作者：
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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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