褐煤孔隙水与褐煤表面化学结构交互作用机理的研究

Lignite will play a key role in the future in supply of primary energy in China. The efficient utilization of lignite is greatly limited due to its high moisture content. Systematic and comprehensive studies on the behaviour of pore water in lignite are critically important. Currently, the effects of pore structure on the behaviour of coal pore water and the interaction between pore water and surface chemical structuiure of lignite have not been reported in the literature. This proposal conducts fundamental research on the behaviour and property of pore water and its interaction with the chemical structure, as part of the extention of our previous research. The behaviour of pore water and the form of its existence in coal, the mechanism of the effect of lignite pore structure on pore water behaviour, the interaction between pore water and the surface chemical structure， the influence of pore water on the low temperature oxidation of lignite will be systematically studied using self-made experimental facilities such as drying kinetics experimental setup, drop tube furnace, with the use of a variety of advanced analytical instrument and measures. The findings from this research will provide theoretical foundations for more comprehensive classification of moisture in the lignite, and provide scientific supports to the R&D of lignite dewatering technology and control of low temperature oxidation of lignite.

褐煤在我国未来一次能源供应的构成中将占据越来越重要的地位。褐煤的高水分含量是限制其利用的主要因素，对褐煤中孔隙水特性的系统研究将为褐煤干燥技术的研发提供科学依据，有助于揭示褐煤低温氧化和自燃的机理。目前，国内外在孔隙结构对褐煤中孔隙水特性的影响及孔隙水与褐煤表面化学结构交互作用方面的系统研究还较少。本申请在大量前期工作的基础上，利用自制的实验台架和不同先进分析仪器，对褐煤中孔隙水的特性及其与褐煤表面化学结构之间的交互作用进行深入系统的研究。主要包括：研究褐煤中孔隙水的冻结特性、孔隙中水分存在的形式及比例、褐煤孔隙结构对孔隙水特性的影响机制、孔隙水与褐煤表面化学结构相互作用的机理及孔隙水对褐煤低温氧化特性的影响规律及机理。本课题在揭示褐煤中孔隙水行为特性的基础上，将提出对褐煤中水分更科学的分类方法，为褐煤干燥技术的研发提供科学依据，并为控制褐煤低温氧化和自燃提供理论支撑。

我国具有丰富的褐煤资源，褐煤的高水分含量和易氧化是限制其利用的主要因素，对褐煤中孔隙水特性的系统研究将为褐煤干燥技术的研发提供科学依据，有助于揭示褐煤低温氧化和自燃的机理。利用低温DSC、低温XRD、FTIR、BET等手段对褐煤孔隙中水分存在形式和含量进行了研究，发现褐煤中有可冻结的自由水和可冻结束缚水及不可冻结水的存在。对比分析了溶剂处理的褐煤、褐煤气化半焦、生物质、生物质半焦、氧化褐煤等样品中水分存在特性，发现孔结构、比表面积、含氧官能团等物理化学特性对褐煤中水分存在形式具有一定的影响。生物质样品和氧化后化学结构改变的褐煤只有可冻结自由水和不可冻结水存在；溶剂处理后褐煤的可冻结束缚水含量减少，其样品的微孔结构也减少。褐煤具有较复杂的孔隙结构，其孔隙结构特性与煤中水分存在形式具有一定的关联。研究发现这两种类型的可冻结水的存在与褐煤的物理化学结构具有一定的关系。这差异与样品的比表面积、孔结构和含氧官能团均对不可冻结水的含量具有一定的关系。通过对气化具有一定孔径分布的半焦样品进行对比研究，发现自由水存在于大孔中，可冻结束缚水主要是3-5nm的孔中，而不可冻结水主要是小于3nm的微孔中。对于氧化的褐煤，随着氧化温度增加，比表面积逐渐增大，孔容变化不明显，自由水的含量降低，可冻结束缚水消失。含氧官能团与水分存在形式也有关系，随着处理后含氧官能团的增多，不可冻结水含量增加。通过本项目的研究揭示了褐煤中孔隙水的行为特性，提出对褐煤中水分更科学的分类方法，为褐煤干燥技术的研发提供科学依据，并为控制褐煤低温氧化和自燃提供理论支撑。

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