取向双原子分子价轨道电子密度分布的实验研究

Electronic structures and chemical properties of atoms and molecules are dependent on its valence electron density distributions and orbital energies. Electron momentum spectroscopy (EMS) or binary (e,2e) spectroscopy is a powerful tool for investigating the electronic structure of matter due to its unique ability in measuring the state-resolved electron density distribution in momentum space. For molecules, however, EMS has long been plagued by the fact that the experiments measure averages over all orientations of gaseous targets. The spherical averaging results in enormous loss of versatile information on target electronic structure and collision dynamics; intrinsically anisotropic or three-dimensional character of the (e,2e) scattering by molecules deteriorates into the one dimensional momentum distribution or momentum profile. Attempt experiments are reported recently to measure molecular frame (e,2e) cross sections characteristic of the individual transitions from ground state of H2 to the 2sσg and 2pσu excited states of molecular ion. But due to the very low cross section of dissociative ionizations and the limit of instrumental sensitivity, the electron density distributions of oriented molecules have not been achieved up to now. In this project, we will realize the measurement on the electron density distribution of oriented H2 molecule by combining our newly developed high sensitivity 2π (e,2e) spectrometer with 4π steradian ion momentum imaging system. Furthermore, the orbital electron density distributions and the relevant dissociative ionizations of the oriented diatomic molecules such as H2, CO and O2 will be studied systemically.

原子分子的电子结构和化学性质与其价电子的密度分布和能量密切相关。(e,2e)电子动量谱学可直接测量态分辨的轨道电子密度分布，已经成为一种独特的研究原子分子电子结构的实验方法。然而，这种实验获得的是随机取向分子的球平均的电子动量分布，使原本各向异性或三维电子动量分布特征退化为一维的动量分布，大大丢失了电子空间分布的信息特征，而这些空间分布信息对理解分子的化学键和化学反应起着关键作用。近期国际上有研究小组尝试开展了分子框架下电子碰撞H2分子电离并激发到分子离子激发态的电离解离实验。但是，由于电子碰撞的分子电离解离截面很小和现有实验仪器的限制，目前还没有实现取向分子的电子动量分布实验测量。本项目中，我们将高效率的2π全角度(e,2e)电子动量谱仪和4π立体角离子动量成像系统相结合，期望实现取向H2分子的电子动量分布测量，系统研究H2、CO、O2等取向双原子分子价电子动量分布及相关电离解离物理。

原子分子的电子结构和化学性质与其价电子的密度分布和能量密切相关。(e,2e)电子动量谱学可直接测量态分辨的轨道电子密度分布，已经成为一种独特的研究原子分子电子结构的实验方法。然而，这种实验获得的是随机取向分子的球平均的电子动量分布，使原本各向异性或三维电子动量分布特征退化为一维的动量分布，大大丢失了电子空间分布的信息特征，而这些空间分布信息对理解分子的化学键和化学反应起着关键作用。近期国际上有研究小组尝试开展了分子框架下电子碰撞H2分子电离并激发到分子离子激发态的电离解离实验。但是，由于电子碰撞的分子电离解离截面很小和现有实验仪器的限制，目前还没有实现取向分子的电子动量分布实验测量。本项目中，我们利用实验室发展的高效率的(e,2e)电子测量方法和4π立体角离子探测技术，搭建了一台电子碰撞电离解离的(e,2e+ion)符合谱仪，并利用CH3I分子的电子碰撞电离解离实验，实现了分子C-I键轴取向下的电子密度分布测量，验证了获得取向分子电子密度测量的可行性。在此基础上，尝试开展了O2、CO等分子的电离解离实验，研究了分子轴取向和价电子动量分布及相关物理效应。本项目工作为进一步开展H2等分子框架下三维电子密度分布的研究打下了良好的实验基础。

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