超低漏电高介电常数薄膜的液相法低温制备及其与有机半导体的界面修饰研究

Flexible and printable organic thin film transistor(OTFT) is a cutting-edge research topic in the filed of flexible electronics, which contains abundant material science and device physics. Fabrication of high dielectric constant (High-K) material by using low temperature solution process is one of the key challenges in the field of flexible and printable OTFT devices. In this project, we plan to use the following ideas to solve this problem: 1) Developing new high-K materials. La2O3, which has intrinsically low leakage current, will be chosen as the candidate materials for study; 2) Developing new methods to control the defects in the film. We will adopt new fabrication methods such as step temperature increasing/decreasing and oxygen incorporation during the solution preparation, which are expected to decrease the physical and chemical defect density during the film deposition as small as possible. The main research work will be done as follows: (1) Solution fabrication of low leakage current and high-K value dielectric films at low temperature; (2) Studies on the origin and control of defects, electrical transport, and leakage mechanism in the high-K film; (3) Modification of the high-K/organic semiconductor interface and the mechanism of the interface charge transport; (4) Fabrication and characterization of the low operation voltage and flexible OTFT and corresponding simple circuits. The study in this project will provide useful ideas on the dielectric materials and interface physics for developing low operation voltage, low power consumption, and flexible OTFT devices.

柔性和可印刷有机薄膜晶体管(OTFT)是近年来柔性电子学领域一个学科前沿热点，蕴含丰富的材料科学和器件物理内涵。液相法低温制备具有超低漏电、高介电常数(高K)的栅介质材料是柔性和可印刷OTFT研究领域当前面临的重大挑战之一。本项目拟采取如下思路力图解决这一难题: 1）发展新材料体系。以具有本征超低漏电的La2O3高K材料体系作为研究对象；2) 发展新的薄膜缺陷控制方法。通过梯度升降温法、旋涂溶液配制过程通氧等创新方法，最大限度降低成膜过程中的物理和化学缺陷密度。主要研究内容包括：(1)液相法低温制备低漏电、高K值薄膜；(2) 高K薄膜中缺陷的产生和调控、电荷输运和漏电机理研究；(3) 高K薄膜/有机半导体界面修饰和界面电荷传输机理研究；(4)基于高K介电层的柔性OTFT及简易电路的低压驱动验证。本项目将为未来发展低压驱动、低能耗的可印刷柔性OTFT提供有益的介电材料储备和界面物理基础。

柔性和可印刷电子，是未来电子信息技术发展的一个重要方向。采用低成本的化学液相法制备高性能的介电薄膜材料，是未来解决柔性和有机电子器件大面积制备、高工作电压和可靠性的一个非常重要的思路。本项目围绕溶液法制备超低漏电和高介电常数介电薄膜材料这一主题，取得了如下几个代表性的成果：.(1)发展了一种具有普适性的高K介电薄膜前驱体合成的创新方法，通过在前驱体合成过程中氧气的通入，可以大幅度提升高介电薄膜的成膜质量；(2) 化学液相法制备了性能优异的具有超低漏电(10^-8 A@1 MV/cm)、大面积均匀(2英寸)、高介电常数(>12)、高击穿场强(>7 MV/cm)和耐柔性弯折的La2O3介电薄膜；(3) 制备了可低压低功耗驱动的薄膜晶体管及CMOS反相器、NAND等微电路。驱动电压低至2 V，反相器增益高达90，NAND静态功耗低至0.2 nW；(4) 基于化学液相法制备的HfO2介电薄膜，实现了可超低电压0.5 V驱动的氧化物薄膜晶体管，其沟道电流开关比接近10^6; (5) 基于溶液法制备的ZrO2介电薄膜为栅介质，构筑了性能的柔性人工突触晶体管，其驱动电压低至3 V，图像识别仿真准确率高达97.4%；(6) 揭示了有机半导体并五苯和氧化物半导体IGZO中电荷输运和界面电荷转移的机制。.项目的上述成果，未来将在诸多领域具有良好的应用前景，包括柔性逻辑电路、高性能显示驱动和人工神经形态器件等。.项目执行4年来，很好地完成了项目核心目标方面的成果。在项目资金资助下，发表致谢第一标注论文13篇，第二标注论文2篇，包括ACS Applied Materials & Interfaces, Advanced Electronic Materials, Journal of Materials Chemistry C，IEEE Electron Device Letter，Journal of Materials Science & Technology等高水平期刊论文，研究工作在国内外有一定的影响力，有多篇文章受到国内外学者的多次引用。在本项目资助下，项目组成员参加了多次国内外的学术会议，并做邀请报告两次。 .在本项目资金资助下，共培养了博士生3名，硕士生5名。

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