基于氮掺杂界面调控的高还原性CuOx/NCNTs的构建及低温选择性催化氧化逃逸氨性能研究

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基本信息

  • 批准号：
    21806039
  • 项目类别：
    青年科学基金项目
  • 资助金额：
    28.0万
  • 负责人：
    陈培榕
  • 依托单位：
    华南理工大学
  • 学科分类：
    B0603.大气污染与控制化学
  • 结题年份：
    2021
  • 批准年份：
    2018
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2019-01-01 至2021-12-31

项目摘要

Reduction of slip ammonia emissions from flue gas denitrification or desulfurization is crucial for atmospheric pollution control in urban areas, and is technically difficult due to the high-flow, low-concentration nature of ammonia slip. In this project, we intend to fabricate highly dispersed, highly reducible and H2O-resistant copper oxide nanoparticle catalysts using nitrogen-doped carbon nanotubes as support (CuOx/NCNTs) for the low-temperature selective oxidation of slip ammonia to non-harmful N2 and H2O vapor (NH3-SCO). The key surface nitrogen species that determine the crystallization and redox of CuOx will be identified by examining the evolution of surface properties of NCNTs with in situ Raman spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy equipped with an in situ reaction chamber. Mechanisms for NH3-SCO reaction on CuOx/NCNTs will be investigated by temperature-programmed reduction/surface reaction using NH3 as a probe molecule. A surface nitrogen-based descriptor will be established by correlating the surface properties of NCNTs, the reducibility of CuOx and the low-temperature NH3-SCO performance of CuOx/NCNTs under simulated ammonia slip conditions. Thereby, the preparation of CuOx/NCNTs catalysts will be further optimized, aiming at real application of the catalyst system in the reduction of slip ammonia from flue gas after-treatment processes.
减少工业烟气脱硝脱硫过程中低浓度、高流量逃逸氨的排放是大气污染控制领域的一个难点。针对逃逸氨气流温度低、含水量高的特点，本项目拟发展基于新型氮掺杂碳纳米管负载氧化铜催化剂（CuOx/NCNTs）的低温选择性催化氧化（NH3-SCO）逃逸氨处理技术。利用氮掺杂对金属-载体界面的调控作用提升负载氧化铜纳米颗粒的分散性和氧化还原性，优化制备出高活性、高耐水性的逃逸氨低温选择性氧化催化剂。通过原位拉曼光谱和准原位XPS等技术追踪NCNTs表面性质（特别是含N基团的种类和数量）在CuOx活性组分结晶成型和氧化还原过程中的演变，探究调控CuOx-CNTs界面的关键表面含N物种及其作用机制。结合模拟逃逸氨条件下的低温NH3-SCO性能以及反应机理研究，明确CuOx/NCNTs催化氧化逃逸氨的构效关系，建立基于关键表面含N物种描述符的催化剂优化制备途径，为实现该催化体系的实际应用提供理论和实验依据。

结项摘要

减少工业烟气脱硝脱硫过程中低浓度、高流量逃逸氨的排放是大气污染控制领域的难点之一。针对逃逸氨气流温度低、含水量高的特点，本项目发展了基于新型氮掺杂碳纳米管负载氧化铜催化剂（CuOx/NCNTs）的低温选择性催化氧化（NH3-SCO）逃逸氨处理技术；明确了载体N掺杂调控负载催化剂物化性质与催化性能的微观机制，揭示了CuOx/NCNTs 催化低温NH3-SCO反应的机理；发表基金标注SCI论文8篇，申请发明专利3项（1项已授权），培养高级工程师1名、硕士生2人、本科生6人。主要研究结论包括：. 1）建立CuOx/NCNTs催化剂优化制备路径。发展了“硝酸蒸汽氧化+高温氨化处理”两步法，优化制备出表面含氮量达1.67 %的NCNTs；基于单位Cu质量的NH3转化率，确定了CuOx/NCNTs最优Cu负载量。. 2）明确N掺杂调控金属-载体相互作用的内在机制。相比氧化CNTs负载Cu催化剂，CuOx/NCNTs具有CuOx颗粒尺寸小、还原温度低、NH3吸附量高等优势。究其原因，表面含N位点的强锚定作用抑制Cu物种的团聚，提升了催化活性位点数量；Cu-N相互作用则提升Cu位点可还原性、抗氧化性和抗水性，进而构筑起具有优异低温NH3-SCO性能的CuOx/NCNTs催化剂。. 3）揭示CuOx/NCNT催化低温NH3-SCO反应机理。通过系统的动力学测试，揭示NH3-SCO、NH3-SCR反应表观活化能，发现在NH3-SCO反应体系中引入NO导致NH3-SCR反应优先发生；通过程序升温表面反应，证实NH3-SCO反应中NO中间物种的生成；进一步考察反应物中NO分压对产物分布的影响，发现整体反应物/产物变化符合标准NH3-SCR反应计量数，证实CuOx/NCNT催化NH3-SCO反应遵循i-SCR路径。

项目成果

期刊论文数量（8）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（3）
Unravelling Phosphorus-Induced Deactivation of Pd-SSZ-13 for Passive NOx Adsorption and CO Oxidation
揭示磷诱导的 Pd-SSZ-13 钝化对 NOx 被动吸附和 CO 氧化的影响
  • DOI：
    10.1021/acscatal.1c03214.s001
  • 发表时间：
    2021
  • 期刊：
    ACS Catalysis
  • 影响因子：
    12.9
  • 作者：
    Chen Dongdong;Lei Huarong;Xiong Wuwan;Li Ying;Ji Xiang;Yang Jia-Yue;Peng Baoxiang;Fu Mingli;Chen Peirong;Ye Daiqi
  • 通讯作者：
    Ye Daiqi
Recent Understanding of Low-Temperature Copper Dynamics in Cu-Chabazite NH3-SCR Catalysts
Cu-菱沸石 NH3-SCR 催化剂中低温铜动力学的最新认识
  • DOI：
    10.3390/catal11010052
  • 发表时间：
    2021
  • 期刊：
    Catalysts
  • 影响因子：
    3.9
  • 作者：
    Huarong Lei;Valentina Rizzotto;Anqi Guo;Daiqi Ye;Ulrich Simon;Peirong Chen
  • 通讯作者：
    Peirong Chen
Inhibition Effect of Phosphorus Poisoning on the Dynamics and Redox of Cu Active Sites in a Cu-SSZ-13 NH3-SCR Catalyst for NOx Reduction
磷中毒对 Cu-SSZ-13 NH3-SCR 氮氧化物还原催化剂中铜活性位点动力学和氧化还原的抑制作用
  • DOI：
    10.1021/acs.est.1c03630
  • 发表时间：
    2021
  • 期刊：
    Environmental Science & Technology
  • 影响因子：
    11.4
  • 作者：
    Guo Anqi;Xie Kunpeng;Lei Huarong;Rizzotto Valentina;Chen Limin;Fu Mingli;Chen Peirong;Peng Yue;Ye Daiqi;Simon Ulrich
  • 通讯作者：
    Simon Ulrich
Tracking mobile active sites and intermediates in NH3-SCR over zeolite catalysts by impedance-based in situ spectroscopy
通过基于阻抗的原位光谱追踪沸石催化剂上 NH3-SCR 中的移动活性位点和中间体
  • DOI：
    10.1039/c8re00283e
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
    Reaction Chemistry & Engineering
  • 影响因子：
    3.9
  • 作者：
    Chen Peirong;Rizzotto Valentina;Xie Kunpeng;Simon Ulrich
  • 通讯作者：
    Simon Ulrich
Mechanistic Understanding of Cu-CHA Catalyst as Sensor for Direct NH3-SCR Monitoring: The Role of Cu Mobility
Cu-CHA 催化剂作为直接 NH3-SCR 监测传感器的机理理解：铜迁移率的作用
  • DOI：
    10.1021/acsami.8b22104
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
    ACS Applied Materials & Interfaces
  • 影响因子：
    9.5
  • 作者：
    Chen Peirong;Rizzotto Valentina;Khetan Abhishek;Xie Kunpeng;Moos Ralf;Pitsch Heinz;Ye Daiqi;Simon Ulrich
  • 通讯作者：
    Simon Ulrich

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

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          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
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          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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