可控二维碳纳米带的新合成方法探索及器件应用

Our general strategy to synthesize 2D carbon nanoribbons is to utilize living alkyne metathesis polymerization reactions as means to produce molecular wire precursors. These catalytic processes will be optimized through adjusting the structures of the catalysts and reaction conditions. Then we intend to develop the catalytic tools to convert the molecular wire precursors into 2D carbon nanoribbons. These ribbons would have their width, edge structure and functionality well-defined by the molecular size, structure and functionality of the molecular wire precursors, respectively. And their length defined by a living polymerization process. Hence methods of large-scale solution synthesis of 2D carbon nanoribbons will be developed and optimized, which will expand the tool kit of catalytic processes and provide research subjects to previously unknown physical phenomena.These materials will also be systematically tested in electronic devices at different length scale, such as thin film, single layer, and single molecule electronic devices. Characterization methods of these nanomaterials and electronic devices will be provided. The photophysical, electronical properties and nanoscale charge-transport applications of these nanoribbons will also be studied. Achieving an understanding of these structure-properties relationships at a molecular level would drive many physical inquiries and could have the potential to positively impact both materials science and catalytic chemistry.

通过改变催化剂的结构和催化反应条件，对活性炔烃开环复分解聚合反应进行优化，合成线状高聚物，进一步将其转化成二维碳纳米带。一方面通过改变线状高聚物前驱体分子的大小、结构和功能团，相应地实现对二维碳纳米材料的宽度、边缘结构及功能团的可控调节；另一方面通过控制活性聚合反应的聚合度来调控二维碳纳米带的长度，实现高精度可控结构二维碳纳米带的大规模液相制备。完善二维纳米碳材料的合成方法，为材料科学提供新的材料制备工具，也为材料的基本物理性质研究提供研究对象。系统研究该系列不同尺寸和结构的二维碳纳米带在薄膜、单层膜以及单分子等不同尺度器件中的性能及调控规律，探究材料、器件结构的表征方法，材料的光物理、电子转移性能，及其在纳米级电荷／传输应用领域的应用前景，阐述结构与性能之间的关系。从分子层面上为材料的结构和性能提供更深层次的理解，对催化科学以及材料科学两大学科领域的发展产生积极的影响。

有机光电材料的性能与分子结构密切相关，而原子精度可控合成是研究这一对应关系的突破口，有利于为新材料的发现及其应用提供基础理论和实验支持。本项目通过精准有机合成的方法，获得了四类新型有机材料：类石墨炔二维材料、螺旋石墨烯纳米带、共轭芳香大环以及环硅烷系列等分子，对它们的基本物理化学性质进行了表征，并对其在有机催化、有机太阳能电池、有机电子器件、以及有机单分子导电性测试等领域的性能进行了研究。其中类石墨炔二维材料是一种优良的Pd催化剂载体，其对硝基苯的催化还原性能比传统的Pd/C快两个数量级；螺旋石墨烯纳米带是优良的非富勒烯电子受体材料，在有机太阳能电池应用中表现出可以与富勒烯衍生物相媲美的光电转化效率；共轭芳香大环具有独特的光物理性能，而且其电子传输性能比其链状类比物高一倍以上；桥环[222]环辛硅烷因其具有Sigma-键相消量子干涉效应而表现出了超级绝缘体性能。通过本项目的资助，项目负责人与美国哥伦比亚大学Colin Nuckolls教授、Latha Venkataraman教授，以及哥本哈根大学Gemma C. Solomon 教授展开了紧密合作，多次进行国际访学及学术交流，同时还资助青年教师及研究生进行国际交流合作等，并发表通讯作者SCI论文10篇（包括Nature 1篇，JACS 4篇，Acc. Chem. Res. 综述1篇），两篇论文为ESI高引文章，1篇为热点文章，1篇被Synfacts杂志评选为 “Synfact of the Month"文章。申请发明专利5项，其中两项获得授权。项目成果有望在5～10年内在有机太阳能电池、有机化学传感器、有机电子器件等领域进行推广。项目负责人先后获得上海市特聘教授（东方学者）、上海市曙光学者、上海市优秀学术带人等荣誉，组建了一支包括1名国家千人计划（B类）、2名教授、1名副教授，1名讲师、16名研究生的科研团队。后期将重点关注有机分子材料的光、电子学行为，并将其拓展到有机分子器件以及单分子电子学研究中。

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