大气压冷等离子体协同功能化MOFs强化转化CO2制甲酸及其机理研究

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AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    21673026
  • 项目类别：
    面上项目
  • 资助金额：
    65.0万
  • 负责人：
    张秀玲
  • 依托单位：
    大连大学
  • 学科分类：
    B0805.过程强化与化工装备
  • 结题年份：
    2020
  • 批准年份：
    2016
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2017-01-01 至2020-12-31

项目摘要

Conversion of CO2 greenhouse gas into chemical products with high added value not only can effectively utilize CO2, but also may solve the problem of the sources for basic chemical raw materials in a certain extent. However, CO2 molecules show high thermodynamic stability, which make it difficult to activate them. Therefore, how to activate and convert CO2 molecules in a mild condition has become a challenging scientific problem. In this project, functional metal-organic frameworks (MOFs) prepared by atmospheric-pressure cold plasma will be used as catalysts. Atmospheric-pressure cold plasma-assisted functional MOFs will be adopted for enhanced conversion of CO2 into formic acid to improve CO2 conversion and the yield of formic acid. Therefore, the gathering of low concentration CO2 and effectively conversion of CO2 will be achieved. In situ optical emission spectroscopy will be adopted to investigate the micro-process of discharge. The emphasis is to study the influence of atmospheric-pressure cold plasma on the structure and properties of MOFs, the reduction of metal ions, and the activation of CO2 molecules. The reaction mechanism for atmospheric-pressure cold plasma-assisted functional MOFs for enhanced conversion of CO2 into formic acid will be discussed. This will provide a solid foundation for synergistic effect and application of atmospheric-pressure cold plasma with MOFs supported catalysts.
将温室气体CO2转化为高附加值的化工产品既可实现CO2有效利用，又可在一定程度上解决基础化工原料来源问题。但CO2分子热力学十分稳定，难于活化。因此如何实现在温和条件下CO2活化和转化是一个极具挑战性的科学问题。本项目以大气压冷等离子体制备的功能化金属有机骨架材料为催化剂、采用大气压介质阻挡放电技术协同催化CO2加氢制甲酸，以期提高CO2的转化率和甲酸的收率，实现低浓度CO2气体的富集和高效转化。采用光谱在线检测技术研究等离子体放电的微观过程，重点研究大气压冷等离子体技术对金属有机骨架材料结构和性能的影响、对金属离子的还原作用和对CO2分子的活化能力；探讨大气压冷等离子体与功能化MOFs材料协同作用强化CO2制备甲酸的反应机理；为大气压冷等离子体与MOFs负载催化剂的协同作用与应用提供坚实的理论和实验基础。

结项摘要

CO2的捕获和转化不仅可以更好地改善环境，还可以促进CO2的资源利用。等离子体与催化剂协同作用CO2转化反应为CO2再利用提供了可能，但催化剂的制备方法对其结构和性能有重要影响。本项目开展了大气压冷等离子体制备M/Zr-MOF催化剂以及大气压冷等离子体与M/Zr-MOF催化剂协同作用CO2转化反应研究工作，探讨了大气压冷等离子体与M/Zr-MOF协同作用强化CO2转化反应机理。主要研究内容为等离子体与Ru/Zr-MOF（Ru@Zr-MOF、Co/Zr-MOF和Ru/Al2O3）共同作用CO2氢化反应研究和大气压等离子体制备Au/TiO2和Pd/C的构效关系等，具体研究结论如下：. 等体积浸渍法和溶剂热“一步法”制备的Ru/Zr-MOF和Ru@Zr-MOF催化剂均能很好的保持载体Zr-MOF的晶相结构、比表面积和形貌。在冷等离子体的协同作用下，Ru@Zr-MOF材料表现出优异的CO2加氢还原催化活性，CO2转化率为72.2%，是Ru/Zr-MOF的1.75倍。Ru@Zr-MOF与冷等离子体协同作用CO2转化反应活性高归因于其独特孔道结构和高分散金属态Ru。Ru@Zr-MOF的主要气体产物为甲烷，而Pt@Zr-MOF的主要液体产物为甲酸。.室温液相沉淀法制备的Co/Zr-MOF-M催化剂与等离子体具有很好的协同作用，CO2转化率为58.9%，远远高于浸渍法制备的Co/Zr-MOF-N与等离子体共同作用的结果（CO2转化率24.8%）。这源于Co/Zr-MOF-M比Co/Zr-MOF-N具有更大的比表面积、高的Co2+/Cototal和Co/Zr，且Co/Zr-MOF-M中Co氧化物是以多孔微粒形式分散在Zr-MOF表面。大气压氢等离子体制备Ru/γ-Al2O3具有表面Ru还原程度高、Ru/Al原子比高以及Ru单质在载体γ-Al2O3上分散性较好且粒径较小等特点，因此具有更高催化活性。.大气压氧等离子体技术制备Au/TiO2的CO氧化反应活性高的原因在于较小的Au的粒径和较高的表面吸附氧浓度。大气压氢等离子体制备Pd/C-P的甲酸分解活性和稳定性均高于商业化Pd/C催化剂。结构分析表明Pd/C-P的高催化活性源于Pd/C-P中Pd粒径较小和Pd与载体C的强相互作用。上述研究结果为大气压冷等离子体与MOFs负载催化剂的协同作用与应用提供了坚实的理论和实验基础。

项目成果

期刊论文数量（21）
专著数量（1）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（2）
Preparation of F-Doped TiO2 Photocatalysts by Gas-Liquid Plasma at Atmospheric Pressure
常压气液等离子体制备氟掺杂TiO2光催化剂
  • DOI：
    10.1364/boe.10.001678
  • 发表时间：
    2017
  • 期刊：
    Topics in Catalysis
  • 影响因子：
    3.6
  • 作者：
    Zhang Xiuling;Li Zhuang;Zhan Zhibin;Di Lanbo
  • 通讯作者：
    Di Lanbo
Cold Plasma for Synthesizing High Performance Bimetallic PdCu catalysts: Effect of Reduction Sequence and Pd/Cu Atomic Ratios
冷等离子体合成高性能双金属 PdCu 催化剂：还原顺序和 Pd/Cu 原子比的影响
  • DOI：
    10.1007/s11244-017-0757-5
  • 发表时间：
    2017
  • 期刊：
    Topics in Catalysis
  • 影响因子：
    3.6
  • 作者：
    Di L. B.;Duan D. Z.;Park D. -W.;Ahn W. -S.;Lee B. -J.;Zhang X. L.
  • 通讯作者：
    Zhang X. L.
Atmospheric-Pressure Cold Plasma Activating Au/P25 for CO Oxidation: Effect of Working Gas
大气压冷等离子体激活 Au/P25 进行 CO 氧化：工作气体的影响
  • DOI：
    10.3390/nano8090742
  • 发表时间：
    2018
  • 期刊：
    Nanomaterials
  • 影响因子：
    5.3
  • 作者：
    Zhang Jingsen;Di Lanbo;Yu Feng;Duan Dongzhi;Zhang Xiuling
  • 通讯作者：
    Zhang Xiuling
Zr基MOFs在大气压等离子体中稳定性的研究
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2020
  • 期刊：
    材料导报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    徐卫卫;董梦悦;赵静;张鸣清;底兰波;张秀玲
  • 通讯作者：
    张秀玲
Atmospheric-pressure dielectric barrier discharge cold plasma for synthesizing high performance Pd/C formic acid dehydrogenation catalyst
大气压介质阻挡放电冷等离子体合成高性能Pd/C甲酸脱氢催化剂
  • DOI：
    10.1016/j.cattod.2019.02.062
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
    Catalysis Today
  • 影响因子：
    5.3
  • 作者：
    Di Lanbo;Zhang Jingsen;Ma Cunhua;Tu Xin;Zhang Xiuling
  • 通讯作者：
    Zhang Xiuling

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其他文献

A new approach to plasma CVD of TiO2 photocatalyst on (–Al2O3 pellet filled in dielectric barrier discharges at atmospheric pressure”,
一种 TiO2 光催化剂等离子体 CVD 的新方法（-Al2O3 颗粒在大气压下填充在介质阻挡放电中-，
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  • 期刊：
    Plasma Science & Technology
  • 影响因子：
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  • 作者：
    朱爱民*;聂龙辉;张秀玲;石川;宋志民;徐勇
  • 通讯作者：
    徐勇
Surface modification of titania-coated cobalt ferrite magnetic photocatalyst by cold plasma
冷等离子体对二氧化钛包覆钴铁氧体磁性光催化剂的表面改性
  • DOI：
    10.1016/j.surfcoat.2012.04.072
  • 发表时间：
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  • 期刊：
    Surface and Coatings Technology
  • 影响因子：
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  • 作者：
    孙东峰;韩一丹;高帅;张秀玲
  • 通讯作者：
    张秀玲
有限vin Neumann代数上完全保迹秩的映射
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2012
  • 期刊：
    太原理工大学学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    侯晋川;张秀玲
  • 通讯作者：
    张秀玲
PNPLA5基因敲除对大鼠睾丸形态学及精子运动能力的影响
  • DOI：
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  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
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  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    胡言青;徐 奎;魏迎辉;邱乙卿;张秀玲;王冰源;刘志国;牟玉莲;李 奎
  • 通讯作者：
    李 奎
离子液体修饰溶胶–凝胶法制备介孔二氧化钛
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2012
  • 期刊：
    硅酸盐学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    王凯;徐志坚;孙东峰;张秀玲
  • 通讯作者：
    张秀玲

其他文献

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张秀玲的其他基金

等离子体助离子液体中可磁分离TiO2形成机理研究
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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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