介孔MOFs限域多金属氧簇体系的构建及其催化氧化-吸附协同脱硫性能

结题报告
项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    21301190
  • 项目类别：
    青年科学基金项目
  • 资助金额：
    25.0万
  • 负责人：
    卢玉坤
  • 依托单位：
    中国石油大学（华东）
  • 学科分类：
    B0103.团簇与纳米化学
  • 结题年份：
    2016
  • 批准年份：
    2013
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2014-01-01 至2016-12-31

项目摘要

The aim of this project is focus on the syntheses of POMs@MIL-101 host-guest composite materials using the mesoporous metal-organic framework MIL-101 as confinement host material,the polyoxometalates possessing different structures and chemical composition as the encapsulated guest,through four assembling routes,one-step self-assembly,post-synthetic impregnation,ship in bottle,and building bottles around ships.To investigate the advantage of POMs supported on MIL-101,the reaction conditions,assembling laws and host-guest interaction of this materials will be studied by employing the multi-dimensional characterization methods,the ralationship between assembling routes and the composition,structure and morphology of the materials will be also discussed.This project will study the one-step synergetic desulfurization of the macromolecular organic sulfides in diesel fuel based on catalytic oxidation over POMs coupled with selective adsorption by MIL-101,as well as the infulence of the composition,crystal structure and morphology on catalytic activity and absorptive selectivity.Through these studies in this project,we will explore the correlationship between the chemical composition, structure and the properties of bi-functional catalyst POMs@MIL-101,and obtain the assembling strategies,and expoundthe mechanism of catalytic oxidation coupled with selective adsorption desulfurization,and reveal the confinement effects of host, as well as synergistic effects of host-guest.
本项目以介孔金属-有机骨架材料MIL-101为限域主体，不同结构和组成的多金属氧簇（POMs）为包裹客体，通过一步自组装、主体原位组装、笼内原位组装和后合成浸渍等多种组装方式制备MIL-101主体-POMs客体复合材料（POMs@MIL-101）。通过对材料多角度的表征和分析，研究此类材料的合成条件、组装规律及主-客体相互作用，探讨组装方式与材料的结构、组成和形貌的关系，考察MIL-101作为POMs新型载体的优越性。研究此类材料对柴油中大分子硫化物的【POMs催化氧化-MIL-101选择性吸附"一步"协同】脱除性能，考查其组成、结构、形貌对催化活性和吸附选择性的影响。认识双功能催化材料POMs@MIL-101结构与性能之间的构效关系，获取几种新颖结构POMs@MIL-101的组装策略，阐明其催化氧化-选择性吸附吸附耦合脱硫机理，揭示材料的主体限域效应及主-客体协同增效作用。

结项摘要

本研究以介孔金属-有机骨架材料MIL-101 为限域主体，不同结构和组成的多金属氧簇（POMs）为包裹客体，通过主体原位组装、笼内原位组装和后合成浸渍等多种组装方式制备了MIL-101 主体-POMs 客体复合材料（POMs@MIL-101）。通过对材料多角度的表征和分析，研究了此类材料的合成条件、组装规律及主-客体相互作用，探讨了组装方式与材料的结构、组成和形貌的关系，考察了MIL-101 作为POMs 新型载体的优越性。研究了此类材料对柴油中大分子硫化物的POMs 催化氧化耦合MIL-101 选择性吸附“一步”协同脱除性能，考查了其组成、结构、形貌对催化活性和吸附选择性的影响。认识了双功能催化材料POMs@MIL-101 结构与性能之间的构效关系，获取几种新颖结构POMs@MIL-101 的组装策略，阐明了其催化氧化-选择性吸附吸附耦合脱硫机理。. 此外，本研究还进行了多酸为前驱体的加氢脱硫催化剂的定向构建，采用自组装、溶液生长等方法合成得到4种钼镍原子紧密结合的双金属原子杂多酸簇，对这4种杂多酸簇进行了多角度的表征和分析；同时以这些镍钼杂多酸簇为前驱体制备HDS催化剂并与常规前驱体制备的催化剂对比，采用各种表征手段对催化剂进行了多角度分析，考察了镍钼杂多酸簇的硫化过程，研究硫化温度、时间、杂多酸簇结构类型、Ni、P助剂等因素对形成MoS2纳米晶的影响，探讨了催化剂活性相的形成过程，在“分子水平”上实现了高活性NiMoS活性相的定向构建与转化，揭示了镍钼杂多酸簇为前驱体制备HDS催化剂的构效关系，为新型高效HDS催化剂的合理设计与定向制备提供了重要理论基础。

项目成果

期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Host-guest synthesis and encapsulation of phosphotungstic acid in MIL-101 via "bottle around ship": An effective catalyst for oxidative desulfurization
通过“瓶绕船”在 MIL-101 中主客体合成和封装磷钨酸：一种有效的氧化脱硫催化剂
  • DOI：
    10.1016/j.micromeso.2012.11.021
  • 发表时间：
    2013-04-01
  • 期刊：
    MICROPOROUS AND MESOPOROUS MATERIALS
  • 影响因子：
    5.2
  • 作者：
    Hu, Xiaofu;Lu, Yukun;Liu, Yunqi
  • 通讯作者：
    Liu, Yunqi
Waugh-Type NiMo Heteropolycompounds as More Effective Precursors of Hydrodesulfurization Catalyst
沃氏型 NiMo 杂多化合物作为更有效的加氢脱硫催化剂前驱体
  • DOI：
    10.1007/s10562-014-1326-1
  • 发表时间：
    2014-08
  • 期刊：
    Catalysis Letters
  • 影响因子：
    2.8
  • 作者：
    Li, Xuehui;Lu, Yukun;Wu, Mengmeng;Liu, Chenguang
  • 通讯作者：
    Liu, Chenguang
Syntheses, structures and characteristics of four alkaline-earth metal-organic frameworks (MOFs) based on benzene-1,2,4,5-tetracarboxylicacid and its derivative ligand
基于苯-1,2,4,5-四羧酸及其衍生配体的四种碱土金属有机骨架材料(MOF)的合成、结构和特性
  • DOI：
    10.1016/j.molstruc.2016.10.008
  • 发表时间：
    2017-02-15
  • 期刊：
    JOURNAL OF MOLECULAR STRUCTURE
  • 影响因子：
    3.8
  • 作者：
    Du, Shunfu;Ji, Chunqing;Sun, Daofeng
  • 通讯作者：
    Sun, Daofeng
Exploring the nature of interactions among thiophene, thiophene sulfone, dibenzothiophene, dibenzothiophene sulfone and a pyridinium-based ionic liquid.
  • DOI：
    10.1039/c3cp54665a
  • 发表时间：
    2014-05
  • 期刊：
    Physical chemistry chemical physics : PCCP
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Peng Gu;Ren-qing Lü;Dong Liu;Yukun Lu;Shutao Wang
  • 通讯作者：
    Peng Gu;Ren-qing Lü;Dong Liu;Yukun Lu;Shutao Wang
The comparison of cation-anion interactions of phosphonium- and ammonium-based ionic liquids - A theoretical investigation
鏻基和铵基离子液体的阳离子与阴离子相互作用的比较 – 理论研究
  • DOI：
    10.1016/j.cplett.2014.02.048
  • 发表时间：
    2014-03-28
  • 期刊：
    CHEMICAL PHYSICS LETTERS
  • 影响因子：
    2.8
  • 作者：
    Lu, Renqing;Lin, Jin;Liu, Dong
  • 通讯作者：
    Liu, Dong

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其他文献

多酸基硫化态催化剂的加氢脱硫和电解水析氢应用
  • DOI：
    10.7536/pc210608
  • 发表时间：
    2022
  • 期刊：
    化学进展
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    岳长乐;鲍文静;梁吉雷;柳云骐;孙道峰;卢玉坤
  • 通讯作者：
    卢玉坤
Ultrafine Co-MoS2 monolayer catalyst derived from oil-soluble single-molecule polyoxometalates for slurry phase hydrocracking
用于浆相加氢裂化的油溶性单分子多金属氧酸盐衍生的超细 Co-MoS2 单层催化剂
  • DOI：
    10.1016/j.fuel.2022.123134
  • 发表时间：
    2022
  • 期刊：
    Fuel
  • 影响因子：
    7.4
  • 作者：
    陈彦飞;卢玉坤;管泽坤;柳守杰;冯超;孙广洵;梁吉磊;潘原;刘晨光;柳云骐
  • 通讯作者：
    柳云骐
表面改性杂多酸衍生 CoMoS 催化 剂的制备及其蒽加氢性能
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    --
  • 期刊：
    石油学报（石油加工）
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    陈彦飞;陈卫娟;孙广洵;卢玉坤;刘晨光;柳云骐
  • 通讯作者：
    柳云骐

其他文献

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卢玉坤的其他基金

杂多酸簇为前驱体的加氢脱硫催化剂活性相的可控构建与转化机制研究
  • 批准号：
    21878336
  • 批准年份：
    2018
  • 资助金额：
    64.0 万元
  • 项目类别：
    面上项目

相似国自然基金

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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