有机不饱和体系的硼化官能化

结题报告

项目介绍

AI项目解读

基本信息

批准号：
21732006
项目类别：
重点项目
资助金额：
300.0万
负责人：
傅尧
依托单位：
中国科学技术大学
学科分类：
B01.合成化学
结题年份：
2022
批准年份：
2017
项目状态：
已结题
起止时间：
2018-01-01 至2022-12-31

项目参与者：
黄正；张延路；龚天军；陆熹；李磊；甘览；马笑晨；方华权；王冠；
关键词：
含硼化合物硼化官能化过渡金属催化有机不饱和体系

项目摘要

Boron-containing organic compounds are widely used in the field of biomedicine and organic synthesis. The development of borylation-functionalization reactions for organic unsaturated systems such as arenes, alkenes and alkynes could realize the efficient synthesis of boron-containing organic compounds with complex structures and various functions. In this project, a series of low-cost metal complex catalyst will be designed and synthesized for the development of borylation-functionalization reactions with arenes, alkenes, and alkynes. In these reactions, the regionselectivity as well as stereoselectivity will be controlled precisely. By means of physical organic chemistry experimental methods and theoretical calculations, the reaction mechanism and the control factors of reaction selectivity will be elucidated. The design and synthesis of new catalytic systems and development of new reactions in this project will meet the concept of green chemistry. Moreover, this project will expand new methods for the synthesis of boron-containing organic compounds as well as provide new route for the transformation and utilization of arenes, alkenes and alkynes.

有机含硼化合物在生物医药和有机合成中具有广泛的用途。芳烃、烯烃以及炔烃等有机不饱和体系的硼化官能化研究能够实现结构复杂、功能多样的有机含硼化合物的高效合成。本项目拟通过设计合成一系列廉价金属络合物催化剂；发展一系列芳烃、烯烃、炔烃的硼化官能化或硼氢化反应，精确控制反应的区域选择性和立体化学选择性；通过物理有机化学的实验手段和理论计算等研究方法阐明硼化官能化的反应机理与选择性控制因素。本项目拟开展的催化剂设计合成以及新反应方法学发现符合绿色有机合成的概念，将为有机含硼化合物合成拓展新方法，为芳烃、烯烃以及炔烃的转化利用提供新途径。

结项摘要

围绕“有机不饱和体系的硼化官能化”核心目标，傅尧、黄正紧密合作，发挥两家单位独特优势，积极开展硼化学、硅化学、烯烃转化方向的研究工作。项目团队设计和合成铁、钴、镍、铜、钌等新型金属催化剂，开发金属络合物催化剂或非金属催化体系，发展烯烃、炔烃等不饱和体系氢硼化、氢硅化、硼/硅化官能团化反应，精确控制反应的区域选择性和对映选择性，丰富硼（硅）化官能化反应亲电试剂类型，为有机含硼（硅）化合物的合成拓展了多种高效方法。在此基础上，推导其他类型亲电试剂与不饱和底物的反应活性及选择性机制，发展了系列不饱和键的双官能化新反应，为制备多官能团取代的复杂分子提供了新方法。.研究成果发表于国际顶级刊物或具有国际影响力的国内刊物，包括Science 1篇，Nat. Catal. 1篇，J. Am. Chem. Soc. 7篇，Angew. Chem. 2篇，Nat. Commun. 2篇，Sci. Adv. 2篇，CCS Chem. 1篇等，相关工作得到国际同行广泛关注和高度评价；申请并获授权中国发明专利9项。傅尧获安徽省自然科学一等奖（第一完成人）、腾讯科学探索奖，入选教育部“长江学者”特聘教授、中国化学会会士。黄正获国家自然科学基金杰出青年科学基金资助，获陈嘉庚青年科学奖（化学）、中国化学会-赢创化学创新奖-杰出青年科学家奖、中国化学会物理有机化学青年奖等。国际学术会议邀请报告5次，促进国内研究与国际前沿对接；4名博士在站从事博士后研究工作，14名研究生获得博士学位，4名研究生获得硕士学位，毕业后进入国内知名高校、科研单位从事科研教学工作，为国家培养大量青年人才。