温度/pH敏感微凝胶负载零价纳米Fe/Ni催化剂的制备及性能研究

A kind of temp-/pH-sensitive microgel supported zero-Fe/Ni bimetallic nanoparticle should be designed and synthesized in the research. The catalytic reduction for aromatics contaminant containing chloro- and/or nitro-group and heavy metal contaminant in the wastewater, all of them are difficult degradation, should be study carefully. The porous temp-/pH-sensitive interpenetrating complex microgel carriers should be prepared by solution polymerization, in which N-isopropylacrylamide, second monomer and a line polyquatemary salt, should be prepared in advance, are reactants, BIS is cross linker, PEG is pore-foaming agent. Fe3+and Ni2+ should be adsorbed onto the microgel by the electrostatic force between the cations in the polyquatemary salt and anions in the metal salt. Then the adsorbed Fe3+and Ni2+ should be deoxygenized by NaBH4 under some conditions to zero complex bimetallic nanoparticles. Take the nitrochlorobenzene and Cr(VI) wastewater as subject investigated, the catalytic reduction activity of the microgel supported zero- Fe/Ni bimetallic nanoparticles catalyst should be studied. And the structure, the formation mechanism and the catalytic mechanism should be researched one by one. This research will provide reference for the preparation of other microgel supported bimetallic zero-Fe nanoparticles and their application in Wastewate treatment, especially aromatics contaminant containing chloro- and/or nitro-group and heavy metal contaminant wastewater.

项目设计制备温度/pH敏感微凝胶负载零价纳米Fe/Ni催化剂，研究其对含氯、含硝基芳烃和重金属难降解污染物的催化还原性能。采用溶液聚合法以线形聚季铵盐、N-异丙基丙烯酰胺、第二单体为原料、BIS交联剂，PEG致孔剂，制备多孔温度/pH敏感互穿复合微凝胶。利用聚季铵盐正离子和金属盐负离子静电吸附作用吸附Fe3+、Ni2+，用NaBH4还原制备敏感微凝胶负载零价纳米Fe/Ni。分别以硝基氯苯和Cr(VI)废水为例，研究微凝胶负载零价纳米Fe/Ni催化消除能力，考察其催化效果；探索负载零价纳米Fe/Ni的结构、形成机理和催化机理。该研究为敏感微凝胶负载零价纳米铁系双金属催化剂的制备及其处理含氯、含硝基芳烃类和重金属类难降解废水提供基础。

项目主要内容是设计制备敏感凝胶载体和功能化PS微球载体，负载纳米铁系双金属催化降解水中含硝基氯基芳烃类污染物研究。首先，成功制备不同分子量（粘度为230cp-692cp）的线性聚甲基丙烯酸-2-羟基乙酯（PHEMA），获得优化的工艺条件，研究成果具有很好的实际应用价值。以PHEMA为第二网络，成功制备系列多孔互穿温度/pH敏感复合凝胶（PNIPAm-PHEMA），获得制备该凝胶的优化方法，PNIPAm-PHEMA凝胶具有明显的温度敏感性、贯穿的孔洞结构和快速的溶胀和去溶胀能力，多孔互穿网水络凝胶中线性PHEMA的用量具有较宽可调范围（PHEMA /PNIPAM≤0.35），即可根据实际需要调节水凝胶中活性羟基的量，这给该凝胶作为载体材料提供了更宽的使用范围。以PNIPAm-PHEMA为载体，采用化学还原法负载nZVI，成功制备具有高效还原能力的多孔互穿温度/pH敏感复合凝胶负载零价纳米铁，记为nZVI@PNIPAm-PHEMA，以硝基酚、硝基氯酚类物质为目标物，对nZVI@PNIPAm-PHEMA的还原活性进行了实验研究，研究结果表明该复合还原剂具有较宽的pH（3-10）适用范围和非常好的储存稳定性，在硝基酚类物质的降解有较好的应用潜力。接着，成功制备了PNIPAm-PHEMA负载nZVFe/Ni双金属，nZVFe/Ni双金属呈球形，尺寸在30-100nm，Fe和Ni交替混存，以氯酚为目标物研究了凝胶结构对nZVFe/Ni@PNIPAm-PHEMA催化还原活性的影响，该复合催还还原剂（复合催化剂）具有较宽的pH适用范围和很好的储存性能，在氯酚类物质的降解有很好的应用潜力，其负载方法和机理的研究为有机载体负载纳米金属提供参考，具有一定的理论意义。成功制备不同功能化PS微球负载nZVI、nZVFe/Ni和nZVFe/Ag，对PS表面功能化基团对nZVI、nZVFe/Ni和nZVFe/Ag负载以及对负载nZVI、nZVFe/Ni和nZVFe/Ag的还原协同效应进行了深入的分析研究，为其他载体负载零价纳米双金属提供理论和制备方法的参考。所制备的nZVFe/Ag@SPS对氯酚类物质非常好的催化还原效果，Kobs 为0.684 min−1，在氯酚类物质有非常好的潜在应用价值。项目按计划进行，研究目标完成情况较好。

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