沉积物孔隙中甲烷水溶液性质和传质过程对水合物成核生长的影响

Marine gas hydrate resources are huge, and it is mainly distributed in the sediment pore of permafrost regions and deep sea. By changing the properties of the aqueous solution and the mass transfer process, pore structure and surface hydrophilicity determine the microstructure of hydrate in sediment and reservoir physical property. This project intends to investigate the effect of mineral composition, particle hydrophilicity, pore structure and dissolved salts on the properties of methane aqueous solution (the structure of methane hydration shell and methane solubility) in the vicinity of substrate surface and the mass transfer of methane in fluids. The goal of this project is to clarify the microscopic effect of the properties of the aqueous solution and mass transfer on nucleation and growth of hydrate in sediment..Our work can provide the molecular-scale view of the kinetic process and microstructural characteristics of hydrate in sediments, and it can be helpful for the exploration and exploitation of marine gas hydrate.

天然气水合物具有巨大的资源潜力，主要分布于永久冻土区和深海沉积物孔隙中。孔隙结构和表面属性制约着基质表面水溶液性质和孔隙内流体的传质，影响水合物成核与生长过程，进而影响沉积层水合物微观分布模式和力学声学电学等性质。本项目拟运用高压原位定量拉曼与多元曲线分辨技术，研究不同因素（矿物组成、基质表面亲水性、孔隙结构和孔隙水盐离子）对孔隙基质表面甲烷水溶液性质（甲烷水化壳结构和甲烷溶解度）和甲烷传质过程的影响；观测不同特性沉积物中甲烷水合物聚集动力学过程及储层物性（渗透率和电导率）变化规律；阐明孔隙基质表面水溶液性质影响水合物成核机制的微观机理，揭示孔隙流体传质过程与水合物生长过程的耦合规律。.本研究有助于从分子尺度理解沉积物中水合物微观分布模式及含水合物沉积层地球物理响应机理，为海底水合物精准勘探评价奠定基础。

沉积物孔隙表面性质与孔隙结构影响孔隙水溶液性质（水化壳结构和气体浓度）与流体传质过程，进而控制水合物成核与生长规律，并最终决定海底沉积层中气体水合物的微观分布模式与物理性质。本项目利用高压原位拉曼光谱技术、微流控技术与高压反应釜技术，分别从分子尺度和孔隙尺度研究了甲烷水合物成核机制、生长规律，探讨了气液两相渗流过程中甲烷水合物的微观动态聚散过程与规律。首先结合高压原位拉曼与多元曲线分辨技术，聚焦水合物成核路径问题，获得了过冷水中过配位氢键的拉曼光谱特征峰，分析了过配位氢键重定向能力在水的相变（液相水到固相冰/水合物）过程中发挥的作用。同时揭示了在不同甲烷浓度梯度下水合物成核的笼子结构与组合特征，证实了甲烷水合物成核初期低浓度甲烷分子更有利于水分子形成十四面体大笼子，并且随着甲烷浓度增加，大小笼比值逐渐接近sⅠ型水合物，从实验手段支持了甲烷水合物多途径成核理论。其次，实验模拟研究了亲水二氧化硅和疏水碳酸钙颗粒对甲烷水合物的诱导成核与生长规律的影响，进一步分析了矿物颗粒亲水性对甲烷水合物生长动力学的影响机制。最后，基于微流控技术，观测了气-液两相流动状态下孔隙中甲烷水合物的成核机制、生长与分解规律，提出气体分子从高压气源区向低压表层区运移的过程中，由于压力的快速下降，气液界面快速析出的纳米气泡会诱导甲烷水合物瞬间成核，形成平行于等压面的水合物膜断面。在富气相地层中，无论是在水合物生成还是分解阶段，气-液-固（沉积物基质和水合物相）的传质规律都及其复杂，既存在水合物成核后水合物膜快速封闭孔隙通道的情况，也存在气相在水合物晶体表面流动的可能。同时，压力和温度变化引起的水合物的形成-分解-再形成能显著改变沉积物孔隙中甲烷水合物的微观分布模式。本研究有助于从分子尺度和孔隙尺度理解海底水合物微观分布模式和地球物理响应机理，为海域水合物精准勘探评价奠定基础。

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