基于非平衡格林函数方法的电致发光理论发展和应用

With the continuous advancement of fabrication technology, size of electroluminescence device approaches nanoscale. The key question is how to describe accurately the electroluminescence processes in nanoscale devices. While conventional methods based on continuum model are no longer applicable at atomic scale, non-equilibrium Green’s function (NEGF) method is capable to accurately describe the electronic structure of the system and has been widely used to study the electron transport. Recently, by considering interactions between electron and vacuum field in NEGF method, we have simulated electroluminescence effects in nanoscale device. In this proposal, we will investigate the effect of phonon scatterings on the electroluminescence of nanoscale device by including self-consistent Born approximation. The method will be applied to simulate the electroluminescence processes in scanning tunneling microscope (STM) and to examine the relationship between emission spectrum and device structure, the results obtained from this project will provide significant insights for interpreting experimental results, understanding the physical mechanism.

随着器件加工技术的不断进步，电致发光器件的尺寸愈加趋于纳米量级，如何精确的描述器件中的量子效应成为理论研究的关键问题。然而，基于连续模型的传统方法很难在原子尺度精确描述电致发光过程。非平衡格林函数(NEGF)方法可以精确的描述体系的电子结构，并已广泛应用于电子输运过程的研究。我们已经通过结合电子与外界真空场的相互作用，利用NEGF方法，初步实现对于电致发光过程的模拟。本项目将利用Born近似自洽方法，进一步探究声子散射作用对电致发光过程的影响。在应用方面，该方法拟应用于扫描隧道显微镜(STM)中的电致发光过程，通过研究扫描样品的发光光谱与体系电子结构的内在联系，来解释实验现象、揭示内在原理和物理机制。

本项目的工作为基础理论的研究，主要包括两个方面：光电转化的稳态性质和瞬态性质。在稳态性质的研究中，我们关注于控制光电器件中光照的吸收和光电转化。利用计算模拟，发现双层石墨烯纳米带的光电响应可以用外加的门电压来控制。垂直于石墨烯纳米带的门电压电场使上层纳米带的能级发生整体平移，同时使下层纳米带能级向相反的方向平移。这样实现了门电压对整个器件禁带宽度的连续调节。与此同时，外加电场也可以分离光生的电子-空穴对。结合门电压这两方面的作用，就实现了与相应能量范围的光照响应的光电流。另外，我们发现器件的吸光频率与纳米带的宽度相关。在瞬态性质的研究中，我们关注于探测单分子中的光激发电子振荡。利用计算模拟，我们拓展了扫描隧道显微镜的功能，用以观测材料表面分子中电子含时演化过程。电子振动由pump激光脉冲激发，并利用激光脉冲的时间分辨，由另一个probe脉冲探测。电子振荡的周期可以通过STM的光电流来确定，观测机制是两个脉冲激发的电子振荡之间的量子干涉响应。同时，电子振荡会因为与材料表面的相互作用而衰减。衰减的时间也可以由STM的隧穿光电流来确定。另外我们发现隧穿光电流与激光脉冲的波包相位相关，这种相关性会随着脉冲的时间长度增加而消失。

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