三元系PMnN-PZT铁电薄膜微观掺杂机理研究

The ternary compound PMnN-PZT thin film owns excellent piezoelectricity, ferroelectricity and mechanical quality factor, which is a kind of ideal piezoelectric material for the fabriacations of micro electromechanic devices. However, the appropriate doping theory has not been obtained, and the experimental method were always used to study on this kind of films, and so the results are not universal, which extremely limits these films' application. The ternary compound PMnN-PZT thin films are studied on in this project, and the thin films are fabricated with different mixing ratio of PMnN, and the XRD、AFM、TEM、XPS and the laser measurement technology will be used to characterize the properties, such as the micro structure, the piezoelectricity and the ferroelectricity. The Monte Carto method is used to simulate the effects of Mn and Nb on the charge density, the electric dipole moment and the elastic constant of the PZT thin films, and the analysis will also be done between the macroscopical properties and the microcosmic parameters,and the microcosmic doping mechanism of PMnN on the piezoelectricity, the ferroelectricity and the mechanical quality factor of PZT thin films will be given. Besides, the microcosmic doping mechanism will be applied for the fabrication of similar ternary compound PZT based thin films, by which the mechanism should be identified to be universal. The microcosmic doping mechanism theory will be the important directions for the reserch of ternary compound PZT based thin films, and it will also promote the actual apllications of the films.

三元系PMnN-PZT铁电薄膜具有出色的压电性和较高的机械品质因数,是理想的微型器件制备材料。然而，由于缺乏明确的掺杂理论指导，三元系PZT基铁电薄膜的研究多依靠经验，相关成果的应用性和重现性差。本课题拟制备不同掺杂比例PMnN-PZT薄膜，运用XRD、AFM、TEM、XPS技术测试薄膜微观结构，用激光测振仪测试薄膜压电系数，并测试薄膜铁电性能。采用蒙特卡罗方法模拟薄膜微观构成，对比实验结果确定晶体结构。通过总能量赝势理论研究PMnN掺杂对PZT薄膜电荷密度、电偶极矩和弹性常数等参量的影响。分析薄膜微观参量与宏观性能的关系，揭示PMnN掺杂对PZT薄膜压电性、铁电性及机械品质因数的微观影响机理。运用掺杂理论指导三元系PFeW-PZT薄膜制备，通过实验修正理论模型，拓展掺杂理论的普适性。所得结论将为三元系PZT基铁电薄膜研究提供关键理论指导，对该类薄膜的普及和应用具有重要意义。

精密材料科学在我国发展战略中越来越重要，对优异性能材料精确设计、控制和普适性制备逐渐成为材料学研究重点，例如新兴的材料基因学等重要研究领域。三元系PZT基铁电薄膜呈现出很多优异性能，但对该类材料的微观机理研究极少，材料的理论机理和可重复性很差。本项研究旨在制备出优异性能的三元系PZT基铁电薄膜，并探究该类薄膜的普适微观机理。.运用磁控溅射的方法，在MgO(001)异质结构基底上制备出三元系PMnN-PZT薄膜，给出了薄膜的制备条件。实验结果表明，薄膜是高c轴取向的单晶薄膜，呈四方晶构钙钛矿相，表面平整、质地均匀、致密。其横向压电应力系数为-11.2 C/m2，呈现典型的硬铁电响应，剩余极化强度达Ps=60µC/cm2，相对介电系数为260，介电损耗因子为1%。.同样运用磁控溅射的方法，又在Si(100) 异质结构基底上制备并研究了不同掺杂比例的PMnN-PZT三元系薄膜，研究掺杂改性规律。实验结果表明，适当比例PMnN的添加能改变薄膜晶格常数，但却不改变PZT的晶相，并且明显改善铁电性；过量PMnN会导致焦绿石结构出现，薄膜呈现病态铁电性。此外，PMnN的添加会导致介电系数和介电损耗因子增大，且降低居里温度。薄膜综合性能最佳的添加比例为6%， PMnN的添加比例不应超过10%。.最后，为了深入探究三元系PZT基铁电薄膜的微观机理，采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对PMnN-PZT薄膜构建理论掺杂模型，研究薄膜的几何结构和电子结构。通过研究薄膜的态密度和能带结构的掺杂效应，研究PMnN添加对PZT的微观改性规律，结果表明，适当比例PMnN的添加影响薄膜的晶格参数，但不改变PZT的晶相，PMnN的添加比例超过10%则优化不收敛。对不同掺杂比例模型的总态密度和分波态密度对比分析，得出PMnN掺杂浓度增加，Mn、Nb倾向替代Zr、Ti，薄膜微观结构发生改变，低能部分与高能部分相向靠拢，带宽减小，导致薄膜的导电性能增加，铁电性能畸变。.本项研究成功在单晶MgO和Si异质结构基底上制备出优良性能的PMnN-PZT薄膜，并利用第一性原理方法深入研究建模，计算分析了该类薄膜微观掺杂效应，在一定程度上解释了该类掺杂薄膜性能的微观机理，这对研究、设计和重复性制备优异的三元系PZT基铁电薄膜具有重要意义。然而，更加深入与系统的微观机理研究有待进一步、深入开展下去。

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