高效率 (Ag,Cu)2ZnSn(S,Se)4 薄膜太阳电池的电化学共沉积制备及性能研究

The kesterite material Cu2ZnSn(S,Se)4 (CZTSSe) has drawn world-wide attention recently for thin-film solar cells due to its outstanding performance and earth-abundant composition. However, the open-circuit voltage (Voc) in CZTSSe solar cells is severely limited by absorber band tailing caused by the high density of Cu/Zn antisite defects. This project, based on our co-electrodeposited CZTS solar cells (7.2% efficiency), is proposed that the Voc limit of CZTSSe solar cells can be improved by doping Ag in CZTSSe, and the composition-graded (AgxCu1-x)2ZnSn(S,Se)4 (ACZTSSe) alloys should be ideal absorbers for achieving higher efficiency solar cells. The formation mechanism of ACZTSSe thin films will be investigated through understanding of the relationship between optical and electrical properties on the film and device performance. And then Ag thin films will be applied as intermediate layers to optimize the interface between ACZTSSe absorber and Mo back contact. Ag intermediate layer can inhibit the formation of MoSe2 layer and accordingly facilitates the quasi-ohmic contact between the absorber layer and the back electrode, and significantly increases the device performance. The project will provide the theoretical support for the research of high efficiency CZTSSe solar cells, and lay the foundation for the industrial manufacture of low-cost and high-performance photovoltaic technologies.

当前，锌黄锡矿结构Cu2ZnSn(S,Se)4 (CZTSSe) 薄膜太阳电池材料由于其优异性能和地球上含量丰富而受到广泛关注。然而，CZTSSe中高浓度Cu/Zn缺陷对引起大量的带尾态，限制了电池的开路电压。本项目基于我们电共沉积法制备CZTS太阳电池（7.2%）的基础上，以提高CZTSSe太阳电池的开路电压为目标，通过Ag掺杂制备组分梯度分布的(AgxCu1-x)2ZnSn(S,Se)4 (ACZTSSe)薄膜作为高效率薄膜太阳电池的理想吸收层。项目通过考察Ag掺杂对CZTSSe薄膜的光学和电学性能及其电池性能的关系，探索ACZTSSe薄膜的形成机理。进一步以Ag薄膜作为中间层来控制MoSe2层的厚度，改进ACZTSSe吸收层和Mo背电极之间的界面接触，大幅度提高电池的转换效率。本项目将为高效率铜基太阳电池的研究提供理论支持，同时为高效率低成本薄膜太阳电池的产业化打下良好的基础。

高效率、低成本制备和组成元素的无毒和非稀有是薄膜太阳电池的基本要求。本项目研究了不同硫化气压对铜锌锡硫（CZTS）薄膜性能及其电池性能影响，确定了最佳电池的吸收层薄膜退火工艺条件。发现提高硫化气压可以控制硫在CZTS薄膜中的渗透和扩散。在优化气压下获得了8.7%的效率，这是目前为止电化学共沉积方法制备CZTS薄膜太阳电池的最高转换效率。使用简单的溶液方法制备了纯的和掺碱金属的CZTS薄膜。所有的薄膜都表现出单斜相，并且在碱金属掺杂后观察到改善的结晶。随着碱金属浓度的增加，CZTS薄膜的光学带隙从1.42eV缩小到1.26eV。掺碱金属量为2%时，开路电压显著增加，太阳能电池器件性能提高200%以上，表明掺碱金属掺杂CZTS薄膜在高效薄膜太阳能电池中有很好的应用前景。同时，研究器件界面钝化和降低载流子复合，以实现高效率薄膜太阳电池器件极其重要。我们创造性地在薄膜太阳电池器件中引入溶液制备的SnO2薄膜作为界面层，达到7.5%的转换效率，相对于没有SnO2界面层的太阳电池器件的效率提高了39%。这些改进得益于更好的择优取向、吸收层中更少的体缺陷和界面缺陷、相对理想的异质界面。本项目对新型薄膜太阳能吸收材料的制备、器件界面调控和理论发展有重要意义，为新能源进一步应用提供关键理论参考和技术支撑。在本项目支持下，已在国际期刊上发表SCI论文17篇，其中一篇影响因子15以上，获得上海市科技进步二等奖、发明创业奖·创新二等奖、上海市物理学科优秀博士后、第七届新型太阳能电池科学与技术研讨会-优秀墙报等一系列成果。

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