基于飞秒-光发射电子显微镜超高时空分辨研究激子与表面等离激元耦合现象和机理

Recently, as an efficient way to control light field and enhance the interaction between light and matter, polaritons have attracted extensive interest. The coupling system of exciton and surface plasmon is one of hot topical, which contains fundamental physics and involves many applications, such as ultra-sensitive sensing, efficient information processing, photoelectric transformation and surface catalysis. Although great advance has been made in this field, it is still challenging to observe ultrafast dynamics in nanoscales. This project proposes to use femtosecond photoemission electron microscope to break through the limitations of conventional methods in terms of spatial and temporal resolution, and study the coupling phenomenon and mechanism between excitons and surface plasmon. In this project, the composite system of metal nano-structure and layered transition metal sulfide will be studied to observe the distribution of exciton relaxation rate and the ultrafast relaxation process of strong coupling surface plasmon and excitons. It is expected to find heterogeneous spatial distribution of exciton relaxation process and observe spectral characteristics of strongly coupled systems in time and frequency domains. These studies are beneficial to further reveal the coupled processes of excitons and surface plasmon, bring more new discoveries, and lay a foundation for exploring potential applications.

近年来，极化激元作为调控光场和增强光与物质相互作用的高效途径，激起科学家们广泛的研究兴趣。激子与表面等离激元耦合体系是研究热点之一，蕴含着丰富的光学基础物理问题，并且涉及众多应用领域，如超灵敏传感、高效信息处理、光电转化和表面催化等。该前沿领域虽然已经取得了很大进展，但是观测微纳尺度的超快动力学过程还具有一定挑战性。本项目提出利用飞秒-光发射电子显微镜技术，突破常规观测方法的时空分辨局限性，研究激子与表面等离激元的耦合现象和机理。将主要研究金属纳米结构与层状过渡金属硫化物复合体系，观测激子在金属微纳结构的热点区域动力学行为，以及表面等离激元与激子发生强耦合时的超快弛豫过程。有望发现激子弛豫过程的空间分布非均匀性，并且观测强耦合体系在时域和频域的行为特性。这些研究有利于进一步揭示激子与表面等离激元耦合物理过程，带来更深入认知和新发现，为开拓新的潜在应用奠定科学基础。

调控光场与物质相互作用是光电子相关应用的基础物理问题，由于巨大的潜在应用驱动，新型光场调控物理及应用成为重要前沿科学问题之一。超越光学衍射极限实现局域光场,并调控光与物质相互作用是微纳光子学的核心基础问题。近年来，极化激元作为调控光场和增强光与物质相互作用的高效途径，可实现高效调控光场。虽然在此前沿领域人们已经取得了很大的研究进展，但是随着光电子器件尺度的缩小，对于微纳尺度动力学过程的观测需求越来越强烈。常规观测方法要么是其空间分辨不够，例如光学显微镜受限于光学衍射极限；要么是时间分辨率受限制，例如扫描或者投射电子显微镜，其观测超快过程有一定难度。.本项目聚焦微纳光学前沿科学问题研究中的难点，提出利用采用先进的超高时空分辨飞秒光发射电子显微镜技术，同时结合远场光学单纳米结构光谱方法，研究激子与表面等离激元耦合体系的微观超快动力学行为。项目在实验技术方面实现超越常规方法，达到空间辨别优于10纳米，而且其时间分辨达到飞秒量级，实现超高时空分辨观测。基于超越传统实验技术的时空分辨限制，研究了微纳界面光生载流子动力学，实现在能量、时间和空间维度上的研究共面1T'/2H-MoTe2异质结，以及面内硅PN结光生载流子弛豫过程。.此外，从时间空间和能量等多维度研究了砷化镉纳米片的载流子超快弛豫动力学过程，并发现准柱面波光学模式，通过超表面结构实现调节其光电响应。这些研究进一步揭示激子与表面等离激元耦合物理过程，带来更深入认知和新发现，为开拓新的潜在应用奠定科学基础，对发展新的潜在应用有重要意义，具有明显特色和现实科学意义。

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