Ag-Ag2S异质纳米三棱柱光谱学性质的理论研究

In recent years, the Ag/Ag2S heterogeneous nanomaterial has been widely applied in many fields, e.g. energy, detection, environmental protection and medical science, owing to its unique spectral properties and outstanding chemical stability. A comprehensive and in-depth study of spectral properties of this promising nanomaterial is of crucial scientific and practical significance. In this project, we will take Ag/Ag2S heterogeneous nanoprism as an example, in combination with first-hand experimental data, to theoretically study spectral properties of the Ag/Ag2S nanomaterial. We will employ the Discrete Dipole Approximation (DDA) method to simulate the extinction spectrum of prismatic nanoparticles with different sulfidation types, and quantitatively assign surface plasmon resonance peaks in the spectrum to relavant electromagnetic modes. Additionally, we will study the correlation between spectral properties and influencing factors such as nanoparticle's structure, spatial orientation and surrounding dielectric environment then sum them up as general rules, and provide suggestions of potential applications of Ag/Ag2S heterogeneous nanoprism in the development of novel high-sensitivity bio-sensors and solar-energy utilizations. Meanwhile, to meet the need of this project, we will develop current DDA modelling method so that it can be applied to complex nanostructures including the Ag/Ag2S heterogeneous nanoprism, and extend functions of current DDA simulation tools in order to achieve the electromagnetic mode analysis for nanoparitcle spectrum.

近年来，Ag/Ag2S异质纳米材料因其独特的光谱学性质和较好的化学稳定性而被广泛应用于能源、检测、环保、医学等领域。全面深入地研究这类纳米材料的光谱学性质具有重要的科学和实际意义。在本项目中，我们将以Ag/Ag2S异质纳米三棱柱为例，结合第一手的实验数据，对Ag/Ag2S异质纳米材料的光谱学性质进行理论研究。我们将使用离散偶极近似（Discrete Dipole Approximation, DDA）方法模拟不同硫化类型纳米三棱柱粒子的消光光谱，并对光谱中各表面等离激元共振峰进行定量、精确的归属。我们将研究光谱性质与纳米粒子的结构、空间取向等因素之间的内在联系，并为将Ag/Ag2S异质纳米三棱柱应用于太阳能利用等领域提供建议。为了适应研究的需要，我们将改进目前的DDA建模方法以便研究Ag/Ag2S异质纳米三棱柱这类复杂结构，并通过拓展现有DDA模拟程序的功能来实现对光谱的电磁模式分析。

以Ag为代表的贵金属纳米材料能够与可见-红外波段的光场之间发生强烈的相互作用，并导致增强光吸收、增强局域近电场、热电子发射等一系列有趣的现象，因而被广泛应用于能源、环保、医学等领域。然而，受外界环境的影响Ag纳米材料易发生化学成分和几何构型的改变，严重制约了材料的各种现实应用。前人提出可通过硫化改性，即形成Ag-Ag2S异质纳米结构，来可显著提高材料的稳定性。本项目中，我们与实验研究者合作对Ag-Ag2S异质纳米三棱柱结构的远场性质和近场性质进行了系统深入的理论模拟研究。我们发展并用计算机程序实现了两种对纳米粒子光谱进行电磁模式分解的方法；研究表明：与离散偶极近似方法相比，电磁场矢量球谐函数投影方法在描述高阶电磁模式激发方面具有明显优势。我们通过理论模拟获得了Ag-Ag2S 异质纳米三棱柱粒子的消光光谱并依据电磁模式对光谱中各表面等离激元共振峰进行了定量、精确的归属；揭示了光谱性质与纳米粒子的几何结构、周边电介质环境等因素之间的内在联系并归纳出了一般性的规律；解释了实验上电偶极共振峰随着硫化反应进行的“反常”红移现象，提出了新的、Ag-Ag2S异质纳米三棱柱粒子结构模型和硫化反应机理。我们通过理论模拟研究获得了Ag和Ag-Ag2S纳米三棱柱粒子的局域近电场空间分布性质：理论模拟结果与光发射电子显微镜实验观测结果之间定性吻合地很好；我们发现在斜入射光激发条件下，受光偏振的影响三棱柱顶点附近电场的增强幅度不同；关于近电场增强-偏振角之间数量关系的理论模拟结果与实验结果吻合地也非常好。本项目的研究加深了我们对不同硫化程度Ag-Ag2S异质纳米三棱柱粒子远场和近场光谱学性质的理解和认识，为这类纳米材料在高灵敏度生化传感器、表面增强光谱检测等领域的推广和应用提供了一定的理论依据。

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