Al合金化协同Al2O3复合化Mo(Si,Al)2/Al2O3材料的形成机制与韧化特征的跨尺度研究

MoSi2是一种极具潜力的高温结构材料，但是，室温韧性低的缺点严重限制了其实用化进程。本课题基于合金化协同复合化的思想，利用固体与分子经验电子理论进行材料成分设计与性能预测；以MoO3、Mo、Si和Al为原料，提出采用燃烧合成技术制备Al合金化和Al2O3复合化共同作用的Mo(Si,Al)2/Al2O3粉末，通过燃烧合成热力学条件、动力学规律和结构宏观动力学特征分析，阐明Mo(Si,Al)2/Al2O3的形成机制，并建立相关物理模型。拟从宏观、位错、原子和电子四个层次上研究Mo(Si,Al)2/Al2O3复合材料的韧化特征，探讨宏观性能、位错组态、原子排列、电子结构四者之间的关系，明确微观过程和宏观性能之间的内在联系，揭示其韧化机理。本课题的研究将发展MoSi2、甚至有序金属间化合物的韧化理论和方法，为制备1200-1600℃使用的新一代硅化物基超高温结构材料提供重要的理论和实验依据。

MoSi2是一种潜在的可用于1200-1600℃的高温结构材料，但是却存在室温断裂韧性差、高温强度低和中温粉化瘟疫现象三大缺陷，严重限制了其作为结构材料的实用化进程。针对MoSi2室温韧性差的问题，本课题提出采用Al合金化和Al2O3复合化协同韧化的思想开展研究，通过燃烧合成结合热压烧结技术原位制备了Mo(Si1-x,Alx)2/yAl2O3复合材料，研究了燃烧合成特征和产物形成机制，分析了微观组织和力学性能，并从多角度探讨了相关韧化机理。结果表明：以Mo粉、Si粉、Al粉和MoO3粉为原料，采用燃烧合成技术一步法成功合成了Mo(Si1-x,Alx)2/yAl2O3材料，所有试样都发生了燃烧合成反应，并随着合金化Al和复合化Al2O3加入量的增加，燃烧合成反应更加剧烈，燃烧模式从螺旋模式转变为稳态模式，燃烧波蔓延速率从5mm/s增加到11mm/s，燃烧温度从1696K升高到2382K，均高于Si、Al和MoO3的熔点（1687K，993K和1068K），而低于Mo的熔点（2883K），因而燃烧合成反应机制为溶解——析出过程。XRD分析表明，随着合金化Al含量的增加，C11b型MoSi2衍射峰强度由强减弱直到消失，C40型Mo(Si,Al)2衍射峰从无到有，逐渐变成最强峰；微观组织和能谱分析表明微合金化协同微复合化Mo(Si0.95,Al0.05)2/5vol.%Al2O3材料中基体相仍然含有Al元素，而第二相转变为Al2O3，即原料中的Al确实起到合金化和复合化两种作用，并且在形成第二相Al2O3的过程中抑制了MoSi2中有害SiO2玻璃相的产生。通过热压烧结获得了致密度达到96.49%以上的块体材料，其中MoSi2的断裂韧性为3.3 MPa•m1/2，复合材料的断裂韧性均大于MoSi2，最高值达7.47 MPa•m1/2，提高了126.36%，复合材料的韧化机制主要为：颗粒拔出、裂纹偏转、裂纹桥接、断裂模式改变、位错缠结和价电子结构转变，即宏观上断裂韧性的提高是由于微观上颗粒拔出和裂纹偏转，位错层次上的位错缠结和网络状亚晶界，电子层次上的原子杂化状态改变及相应的价电子结构参数变化造成。

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