聚苯乙烯热解自沉积制备多孔碳材料及超级电容器性能研究

High performance carbon materials are prepared by using waste plastics such as PS and used as supercapacitor electrode materials which are one of the effective ways to realize PS utilization. However, the generally synthesis method of carbon materials by PS is more complicated, not environment-friendly, porous carbon materials (PCMs) with small surface area, poor pore structure and the single of surface property, limiting its application. In this project, a pyrolytic self-deposition method for the preparation of PCMs is proposed. The PS and catalyst modified silica template are directly grinded and mixed, then carbonization and etching silica template, subsequently high-performance PCMs can be fabricated to realize the high performance carbon form recycling of PS. Control of the structure and surface properties of PCMs through changing the morphology and pore structure of template, carbon resource and optimal preparation condition. Study the interaction between the pyrolysis products of PS and catalyst to illuminate the formation mechanism of pyrolytic self-deposition. Modify PCMs by introducing nitrogen atoms and activation to increase active sites and improve its electrochemical performance. Explore other polymers and cheap templates for preparation of PCMs. This method is environmental friendly, simple, efficient, easy to realize the surface property and structure characteristics of porous carbon materials controllable preparation. This method has important scientific significance and economic significance to realize the waste plastic recycling and high performance supercapacitor electrode materials.

将PS等废弃塑料制备成高性能碳材料，并用做超级电容器电极材料是实现其资源化的有效途径之一。然而，通常PS制备碳材料的方法较为繁琐、不环保，并且制备的多孔碳材料比表面积小，孔道结构不丰富和表面性质单一等缺点，限制了其应用性能。本项目提出热解自沉积方法，将PS与负载催化剂的硅基模板直接研磨混合，经碳化除硅后，制备高性能多孔碳材料，实现PS的高效碳资源化。通过改变模板的形貌与孔结构、碳源及对反应条件的优化控制，实现对碳材料结构与表面性质的控制；研究PS热解产物和催化剂相互作用，阐明热解自沉积法的成碳机制；采用氮掺杂，活化等方式对多孔碳材料进行改性，提高电化学性能；探索其他高分子聚合物以及廉价模板制备多孔碳材料。该方法具有环境友好、简单高效、易实现对多孔碳材料的表面性质和结构可控制备等优点，同时，对实现废弃塑料资源化，开发高性能超级电容器电极材料，具有重要的科学意义和经济意义。

塑料的过度使用不仅造成了严重的环境污染，也导致了资源的浪费。实现废弃塑料的资源化利用，对解决环境污染问题，促进社会经济发展均有重要的现实意义。本项目提出了将废弃塑料简单、高效制备碳基材料的思路，通过对碳材料的改性，创造适宜的孔径分布和掺杂元素，提高电化学性能。.本项目重点考察了多孔碳材料的结构控制与制备方法的优化，对多孔碳材料的形成机理和电化学性能也进行了研究。主要包括：通过选择球型、空心球型、棒型及纤维状等具有不同形貌的硅基材料作为模板，实现了对多孔碳材料形貌控制；通过选择具有P6mm或Ia3d等不同孔道结构的介孔硅材料作为模板，实现了对多孔碳材料的孔结构有效控制；通过调变塑料与模板用量比例、金属催化剂种类与含量、碳化速率及温度等因素，采用正交试验等方法，优化了合成条件，实现了多孔碳材料结构与表面性质的可控制备；以具有多孔或层状结构的埃洛石、硅藻土、蒙脱土等廉价的无机多孔材料作为模板，成功制备了多孔碳材料；探索了直接采用废弃的高分子塑料为碳源，进一步降低了该方法的制备成本；尝试了其他高分子聚合物作为碳源的可行性；开发了包括热解沉积、限域热解、封装自活化、尾气沉积等多种制备高性能碳基材料的新思路。制备的碳基材料展现了高电容值、优异的倍率性能和循环稳定性，具有成为新型电极材料的潜力，对实现废弃塑料资源化，开发高性能超级电容器电极材料具有重要的科学意义和经济意义。.通过本项目的研究，培养12名硕士研究生，指导南非大学联合培养博士研究生3名，发表SCI收录论文超过70篇，申请国家发明专利2件，参加国内外学术会议8次，举办京津冀相关领域学术论坛2次，受到了广泛关注。

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