1,3-丙二胺类Salen稀土配合物的结构和分子磁性研究

Over the past decade, lanthanide compounds have become of increasing interest in the field of Single Molecule Magnets (SMMs) due to the large inherent anisotropy of the lanthanide ions. The great potential for practical applications of 4f-based systems is highly promising in molecular spintronics devices. Although remarkable progress is being made regarding the synthesis and characterization of lanthanide-based SMMs, the understanding and control of the relaxation dynamics of strongly anisotropic systems represents a formidable challenge, since the dynamic behaviour of lanthanide-based SMMs is significantly more complex than that of transition metal systems. . This project is synthesizing a series of 1,3-propanediamine Salen type mono or multi-nuclear lanthanide complexes and investigating their molecular magnetism on the basis of our previous research. The aim is to reveal the origin of the energy barrier for magnetization reversal and the correlationship between the structure and the molecular magnetism in lanthanide complexes. . If the target is realized, a series of salen type mono and multi-nuclear lanthanide complexes are going to be synthesized. Some new SMMs with higher barrier single-molecule magnets capable of retaining their magnetization at more practical temperatures are going to be developed. These results will broaden the territory of molecular magnetism and develop magnetic materials with potential application value.

分子磁性材料在高速计算机、高密度磁存储和疾病检测等方面具有重要的应用，受到全球科学家广泛关注。稀土配合物单分子磁学性质是稀土配合物研究的热点问题。. 由于稀土离子复杂独特的4f电子，通常具有较大的轨道角动量和各向异性磁矩，导致稀土配合物具有独特的分子结构和分子磁性，同时也给分子磁性构效关系和产生机理的解释带来了困难。本项目拟合成多种类型的1,3-丙二胺类Salen稀土配合物，测定分子结构，研究分子磁性，建立1,3-丙二胺类Salen稀土配合物分子磁性与分子结构间的构效关系，发现具有较高磁拒阻温度的稀土配合物单分子磁体。. 该项目的研究目标若能实现，将获得类Salen稀土配合物的结构、分子磁性以及结构与分子磁性间构效关系的系列研究成果，实现调控稀土配合物单分子磁性的目标，并且可能开发出具有潜在应用价值的类Salen磁性材料。

分子磁性材料在高速计算机、高密度磁存储和疾病检测等方面具有重要的应用，受到全球科学家广泛关注。稀土配合物单分子磁性是稀土配合物研究的热点问题。由于稀土离子复杂独特的4f电子，通常具有较大的轨道角动量和各向异性磁矩，导致稀土配合物具有独特的分子结构和分子磁性，同时也给分子磁性构效关系和产生机理的解释带来了困难。本项目以性能为导向设计具有独特结构的稀土配合物，研究结构和性能之间的构效关系，对于制备存在潜在应用价值的分子材料有着至关重要的作用。. 本文选用1，3-丙二胺类Salen配体和2-(2'-羟基-3'-甲氧基)萘嘧啶邻香兰素配体与稀土反应设计合成了7类新颖的同多核类Salen稀土配合物，利用X-射线单晶衍射仪测定了配合物的分子结构，通过元素分析、红外光谱、紫外光谱、热重分析等对配合物进行了表征，并研究了它们的分子磁性。结构分析表明稀土抗阴离子和镧系收缩对1,3-丙二胺类Salen稀土配合物的结构有重要影响。同时通过引进抗衡阴离子，改变配合物的结构，（PF6–, ClO4–）作为抗衡阴离子能取代配合物（NO3–, OAc–），合成包裹性好的配合物，配位能力强的（NO3–）易占据稀土离子的配位点，而阴离子（Cl–）易导致类Salen配体分解。这也为该类配合物的设计应用提供了有价值的参考。. 本课题初步揭示了1,3-丙二胺类Salen稀土配合物的结构与磁性的构效关系，发现对称性的结构具有良好的磁学性能，通过改变配合物中稀土离子之间的间距、引进吸电子集团、改变稀土离子配位构型的轴对称等条件，而改变稀土离子的磁各项异性及能垒，从而改变其单分子磁性。实验中所得到的结论对设计合成具有较高磁阻塞温度乃至可调控稀土离子各向异性的类Salen多核稀土配合物单分子磁体提供依据。

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