磷烯/TMDs异质结的电子和光学特性及其应变和电场调控研究

Phosphorene has become a research hotspot in recent years due to its natural direct band gap, high carrier mobility and strong anisotropic physical properties. However, the practical application of phosphorene has been severely impeded owing to its easy degeneration in ambient environment. Van der Waals heterostructures, stacked by phosphorene and other two-dimensional materials, not only are able to remarkably improve the stability of phosphorene but also may exhibit novel quantum phenomena, showing great application potentials in future information and new energy areas. In this proposal, we will use first-principles method to systematically study the main controlling factors for the structural stability of phosphorene/transition metal dichalcogenides (TMDs) van der Waals heterostructures, to explore the change rules of the band structure, band edges, carrier mobility, charge distribution, quasiparticle gap, exciton binding energy, absorption spectrum as a result of the interface coupling effect; to uncover the synergistic influences of the strain and electrical field effects with the interface coupling effect on the electronic and optical properties of phosphorene/TMDs heterostructures as well as its physical mechanisms. This proposal may provide an important theoretical foundation for the practical applications of phosphorene/TMDs heterostructures in the field of nanoelectronic and photoelectronic devices.

磷烯因具有合适的本征直接带隙、超高的载流子迁移率以及强烈的各向异性物理特性，成为近年来的研究热点。遗憾的是，磷烯在自然环境中容易降解，使其实际应用受到严重制约。由磷烯和其他二维材料垂直堆叠形成的范德瓦尔斯异质结不仅可显著提高磷烯的稳定性，还可能呈现出新奇的量子现象，在未来信息和新能源领域具有广阔的应用前景。本项目拟采用第一性原理方法系统研究磷烯/过渡金属二硫族化合物（TMDs）范德瓦尔斯异质结的结构稳定性及结构趋稳的主控因素；考察界面耦合效应引起的能带结构、带边位置、载流子迁移率、电荷分布、准粒子带隙、激子结合能、吸收光谱的变化规律；揭示在应变和电场效应与界面耦合效应协同作用下磷烯/TMDs异质结的电子和光学特性的响应规律及其物理机制，为磷烯/TMDs异质结在纳米电子和光电器件领域的应用提供重要的理论参考。

磷烯具有连续可调的直接带隙，较高的载流子迁移率以及各向异性的电学和光学特性，在未来的微纳电子和光学器件领域具有重要的应用前景。针对磷烯易氧化以及相关器件性能在空气中快速衰减问题，我们提出利用磷烯表面钝化或与其他稳定二维材料构成垂直或平面异质结的设计方案，以改善其结构稳定性，并系统研究了复合结构的电子和光学特性，探索了其在电子器件以及锂离子电池领域的应用潜质。主要的研究发现有：1）在黑磷烯/蓝磷烯平面异质结的界面处发现了一种电荷密度波(CDW)。体系由金属态转变为半导体特性，并伴随着总能量的降低。金属态和CDW态之间的转变可通过电荷掺杂手段进行调控。当这种CDW态中存在二聚化位错时，将会出现一维Su-Schrieffer-Heeger (SSH)类型的电子孤子，这种孤子携带一个受拓扑保护的未配对电子，在一维P-P链中迁移。2）利用蓝磷/石墨烯垂直堆叠结构可以完好保留石墨烯的狄拉克锥能带结构，通过界面协同作用可提升蓝磷对锂离子的吸附能力，进而提高蓝磷的理论比容量。Li原子在异质结中的扩散势垒仅有0.13eV,室温扩散率高达2.61x10-5 cm2/s。通过复合结构，该异质结具有超高的机械强度，有利于缓解充放电过程中体积膨胀/收缩引起的安全问题。3）利用黑磷易氧化特性将气态氧固化，将开放的锂氧电池系统转变为封闭系统，以缓解过电势引起的电量衰减问题。通过形成最大量的Li-O键，Li原子可以稳定吸附在磷烯氧化物表面。磷烯氧化物最终的比容量为570.56 mAh/g,最终的开路电压为2.55V，可实现1457Wh/Kg的能量密度。锂化之后的磷烯氧化物由半导体转变为金属，更有利于电子的传输。4）系统的研究了磷烯对锂硫电池放电产物的吸附作用，预测了磷原子空位，氧/硫原子掺杂缺陷对磷烯吸附作用的影响。研究表明，氧原子掺杂最容易形成。硫原子掺杂具有较低的形成能，而磷原子空位形成能较高，最难形成。衬底和放电产物之间具有显著的电荷转移现象，这种较强的化学吸附作用使得整个体系在周围环境中具有较强的热力学稳定性。

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