单层二硫化钼边界特性的研究

In recent years, molybdenum disulfide (MoS2) with its graphene-like two dimensional layered structure, has attracted tremendous attention in science community owing to its exotic electronic properties. Compared to the zero-bandgap graphene, MoS2 possesses a natural energy bandgap, and the energy gap is varied with the number of layers. Furthermore, the spin-orbit coupling induced spin-orbit splitting at the top of valence band allows its application in spintronic devices in future. It is scientifically proved that the electronic band structure of MoS2 is able to be engineered by modifying its edge chirality. However, the rapid identification of the edge chirality of MoS2 is still a challenge, which strongly limited the further study of its electronic properties. This project will firstly study the properties of Raman-active vibrational modes and photoluminescence based on the edge chirality of MoS2, and by combining with the results of high-resolution transmission electron microscopy and theoretical simulation, we will establish a method that is able to rapidly identify the edge chirality of MoS2. Then, we will further investigate the physical and chemical properties of different edge chiralities of MoS2 based on the established analysis method. The completion of this project can accelerate the MoS2-based research in science community, and particularly that it can guide the design and fabrication of MoS2-based electronics device for diverse applications in future.

近年来，具有类似石墨烯层状结构的二硫化钼开始吸引越来越多的科学家们的关注，原因在于和石墨烯相比，其具有天然的能隙，且能隙大小随层数而变化；此外，二硫化钼的电子能带结构还具有一独特优势，那就是自旋轨道耦合导致的其价带顶的两个能带的分离，这一物理特性优势还让二硫化钼极有可能成为未来自旋电子器件的基础材料。目前，科学已经证明单层二硫化钼的电子能带可以受到其边界手性来调制，然而二硫化钼的边界手性的迅速辨别还是目前一个比较大的难题。这也制约着科学界对以二硫化钼电子性能更细节的研究与应用。本项目将研究二硫化钼边界的拉曼活性振动模式以及光致发光的特性，并结合高分辨电子透射图像以及理论计算模拟等手段来建立一套快速分辨二硫化钼边界的系统方法，并在此基础上研究二硫化钼不同边界手性的其他物理和化学特性。项目的研究成果能促进科学界对二硫化钼更深的基础理解，同时能对未来设计更多样化的二硫化钼电子器件有指导作用。

本项目在自然基金课题（基金号：11404272）支持下主要完成了以下科研探索内容：.1，自然界广泛存在且廉价的体材料MoS2表面拉曼增强的研究几乎空白。本课题从体材料MoS2在空气中的热稳定性开始研究，发现从350度开始，体材料MoS2边界容易在空气热环境下被O2腐蚀造成表面缩小，而中心区厚度不变，但会被空气中的N2在一定温度下对其最表面的S原子进行适当的取代，该结果可以实现体材料MoS2的拉曼增强效果，且最优化表面改性可以使得其对罗丹明分子的检测浓度低到1e(-8)M，（高于目前报道的基于单层MoS2与金纳米颗粒复合结构后对罗丹明分子检测最优效果5e(-6)M两个数量级）。空气环境中的一步加热简单易操作，考虑到体材料MoS2的成本比单层要低很多，所以实现体材料MoS2高灵敏度的拉曼增强效果极大的拓展了MoS2在有机分子探测和生物分子探测领域的更广泛应用。该工作已经投到Small杂志，正在审稿中。.2, 对过渡金属硫化物（MX2，其中M=Mo和W, X=S和Se）进行全面的空气热稳定性研究，发现对于MoS2和MoSe2两种材料在空气中退火，其中心区域在光学图中没有明显变化，而边界则在350度开始受到环境气氛的腐蚀效果影响，亦即是其厚度不变，而面积减小。而对于WS2和WSe2两种材料，发现其退火温度分别从400和350度开始从边界处发生相变(WX2转变为WO3)，且随退火时间增加或退火温度增高，最终WX2全部相变为较为稳定的WO3。由于热退火是微纳电子器件制备的重要程序之一，所以对MX2热稳定性的基础研究将对MX2在电子器件研究领域有较大的参考价值。该工作正在整理待发表。.3，通过氯化铁分子对三层石墨烯进行不对称插层，该结构在实空间垂直平面方向看去，分为三个相对独立部分，分别是单层石墨烯、FeCl3分子层以及双层石墨烯。该结构中，被氯化铁分子层分离的AB堆垛结构双层石墨烯因与氯化铁的电负性有很大差异，导致形成一个内建的有效垂直电场。该有效电场对AB堆垛双层石墨烯结构的反演对称进行了强烈的破坏。导致独立双层石墨烯的电子带隙被打开，意味着这种具备天然能隙的石墨烯新型结构有可能在未来基于石墨烯的逻辑开关纳米电子器件领域中得以应用。该工作已经发表在Small杂志。

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