石油及沉积有机质中复杂含氧多环芳烃地球化学意义

Benzonaphthofuran, phenyldibenzofuran and dinaphthofuran are important complex O-heterocyclic aromatic compounds. Of which benzonaphthofuran has similar molecular structure to those of benzonaphthothiophene and benzocarbazole. Due to the greater electronegativity of O, S and N atoms, the N－H bond and unpaired electons of O and S readily formed hydrogen bonds with other atoms in the carrier beds. Carbazoles, benzocarbazoles, dibenzothiophenes and benzonaphthothiohenes have been proved to be effective molecular indicators to trace the oil filling pathways due to hydrogen bonds. By co-injection of internal standards and comparison with mass spectrums, all these O-heterocyclic aromatic compounds can be identified in the mass chromatograms of aromatic fraction. By comparison with other parameters ralated to carbazoles and benzonaphthothiophenes and combined with typcial case studies, the migragtion fractionation of benzonaphthofurans and dinaphthofurans can be confirmed. Sebsequently, a series of novel molecular indicators can be established to trace the oil reservior filling pathways. The applications and corresponding geochemical parameters based on phenyldibenzofurans can be studied by comparison with other geochemical indicators. They may be potential geochemical parameters in the study of thermal maturity assessment, depositional environment and organic matter types. Complex O-heterocyclic aromatic compounds are present at significant concentrations in high mature oils, light oils and condensates, and biodegraded oils due to their high thermodynamic stability, which are important complement geochemical indicators for regular biomarkers.

苯并萘并呋喃、苄基二苯并呋喃和二萘并呋喃是石油中重要的复杂含氧多环芳烃化合物。苯并萘并呋喃具有和苯并萘并噻吩、苯并咔唑类似的化学结构，由于O、S、N原子都具有很强的电负性，N－H键以及S、O原子上的孤对电子都能形成氢键。业已证实由于氢键作用，(苯并)咔唑、二苯并噻吩、苯并萘并噻吩作为分子标志物，已成功应用于油藏充注方向示踪研究中。采用标样共注、质谱图对比方法，可以对石油中的该类化合物进行鉴定。与苯并咔唑、苯并萘并噻吩等参数进行对比，结合实例分析，可论证苯并萘并呋喃、二萘并呋喃的运移分馏效应，建立相关油藏充注示踪新指标。与其它地化参数对比，研究苄基二苯并呋喃在成熟度评价、沉积环境和母质类型判识方面的应用。含氧多环芳烃性质稳定，在高成熟、轻质油凝析以及生物降解油藏中都能稳定存在，在湖相成因原油中含量更高，可以弥补常规地化参数在复杂成因油藏研究中的不足。而且相关参数简单易得、稳定可靠。

针对轻质油、凝析油、遭受严重生物降解稠油等特殊复杂油藏的原油成因与来源、石油运移方向和充注途径示踪研究中，常见的分子标志物的应用受限制的问题，本项目对石油和沉积有机质中苯并萘并呋喃，苯基二苯并呋喃等含氧杂原子多环芳烃以及苯基萘、苯基菲等复杂多环芳烃进行系统的定性鉴定和定量分析，并初步确定其地球化学意义，建立了相应的分子地球化学指标。项目取得了如下重要成果。. (1) 首次在中国沉积盆地有机质和相关的原油中检测和鉴定了苯基二苯并呋喃（PhDBF）系列，苯基菲、苯基萘、苯基蒽、联萘、三联苯等复杂的多环芳烃系列。这些化合物在国外海相有机质中有报道，但在国内，这些化合物的发现尚属首次，对推动分子有机地球化学基础研究做出了重要贡献。. (2) 首次论证了二苯并呋喃（DBF）、苯并萘并呋喃（BNF）运移分馏效应的机理，并应用分子动力学模拟方法进行了模拟计算，初步建立了三个运移示踪参数：烷基二苯并呋喃总量、苯并萘并呋喃BN21F/(BN21F+BN12F)、1-/4-MDBF，并成功用于塔里木盆地古生界碳酸盐岩油藏和北部湾盆地福山凹陷古近系砂岩油藏的运移方向和优势运移通道的地球化学示踪。. (3) 初步建立了烷基二苯并呋喃、苯基萘、苯基菲、苯基二苯并呋喃等化合物相关的地球化学指标，用于沉积有机质和相关原油的成熟度评价和沉积环境判识。建立3-PhP/3-MP (3-苯基菲/3-甲基菲)，2-PhN/2-MN (2-苯基萘/2-甲基萘)，m-TrP/3-MBP (间-三联苯/3-甲基联苯), (1+4)-/(2+3)-MDBF等四个用于判识有机质沉积环境的新的地球化学指标。建立了PhFR-1，PhFR-2，PhNR，TrP2等共4个成熟度参数。. (4) 二苯并噻吩和苯并萘并噻吩是石油和沉积有机质中重要的含硫多环芳烃，具有与二苯并呋喃和苯并萘并呋喃类似的结构和性质，本项目还建立了一个新的油藏充注途径示踪参数：苯并萘并噻吩[2,1]BNT/([2,1]BNT+[1,2]BNT)，并在塔里木盆地和南海北部湾盆地福山凹陷油藏地球化学研究中得到成功应用。.该成果不仅促进了有机地球化学基础研究，在油气地球化学应用研究方向也具有广阔的应用前景。

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