地气作用下地质处置核废物中核素迁移行为及环境影响

This research focuses on the migration behavior of typical long-lived or highly toxic nuclides in vitrification nuclear waste for geological disposal. The natural rare earth nuclides 139La, 140Ce were employed to simulate actinide nuclides in nuclear waste. The stable isotopes 133Cs, 88Sr, 152Sm were employed to simulate their radioactive isotopes in nuclear waste, and 238U to simulate its radioactive isotope. A series of models were built to simulate various geological disposal condition, including，including vitrification and non-vitrification waste, seal with different shielding materials. Through the simulation experiments and a coupling thermodynamic model calculation with geogas field, several issues were systematically researched, including the migration ability of radionuclide in vitrification nuclear waste, the migration quantity and form of radionuclide in artificial and natural barriers effected by geogas, the retention of radionuclide transferred by geogas in soil, which are available for evaluating the impact of this migration behavior on the surface environment. This research will explore and reveal the natural law concerning release, migration and retention of artificial radionuclide effected by geogas, which provides a new thought to the study of radionuclide migration in the field of geological disposal of high-level radioactive waste. As a new technology, geogas survey is employed to study artificial radionuclide migration for the first time, which is a supplement for the theory and technology of geological disposal. This research achievement would give a more scientific advice for selecting optimal geological disposal environment.

以固化后被地质处置的核废物中的典型长寿、或高毒性核素为对象，用稀土元素的天然核素139La、140Ce模拟在核废物中的锕系核素；用稳定同位素133Cs、88Sr、152Sm模拟核废物中的放射性同位素；用天然238U模拟核废物中的放射性同位素，通过不同核素采用玻璃固化前、后，在不同材料屏蔽体密封下的系列模型模拟实验，以及与地气耦合热力学模型计算，系统研究地气流对地质处置后固化核废物中核素迁移能力、核素在屏障中的迁移量和迁移形式、以地气形式迁出的核素在土层中的滞留等科学问题，进而评价这种迁移行为对地表环境的影响。 课题的研究将探索并揭示地气作用引起人工核素的释放、迁移与滞留的自然规律，为地质处置高放废物的核素迁移研究引入一种新的思路。这种新技术用于人工核素迁移研究，是对现有地质处置研究理论和技术的补充。研究成果对最佳地质处置环境选择有可能给出更加科学的建议。

自然界存在的地气流对深部地下物质的迁移作用在隐伏矿探测中已经得到证实与应用，但地气流对固化后深埋地下的核废物是否同样存在迁移作用？这种迁移会以什么方式与规律进行？目前尚未见报道。本项目对这些科学问题首次开展了研究。.以化学纯的La、Ce氧化物，高品位天青石（SrSO4）矿石粉制备玻璃固化体用于模拟含有锕系核素与放射性同位素的核废物固化体；用沥青铀矿粉制备水泥固化体模拟含长寿放射性同位素的核废物固化体。通过地气迁移土柱模型模拟实验对固化核废物中的U、La、Ce、Sr在地气作用下的近场迁移规律进行了研究。选择赣中、粤北两个硬岩型铀矿区，以埋深100～900m的天然铀矿体为模拟核废物固化体，研究了深埋铀矿体中U在地气作用下的远场迁移规律。在实体实验研究的同时，采用Fluent软件，以U为对象，用气固两相流模型，对地气作用下U的近场与远场迁移规律，以及影响U迁移的主要因素进行了计算机模拟研究。.项目研究取得的主要科学成果如下：.1）通过透射电镜检测土柱模型采样器上捕获的物质，提供了固化于玻璃体与水泥体中的核废物物质可以通过地气流迁移到地表的直接证据；.2）实体与计算机仿真研究表明地气流可以将埋深至千米左右的固化体中的物质迁移到地表；.3）埋深超过400m后，矿体（固化体）中的物质在地气流作用下的迁移有增加的趋势；.4）土壤对地气迁移物质的滞留（屏蔽）作用比致密花岗岩强。.项目研究成果表明，在地质处置库环境选择时，除考虑传统的地下水迁移问题外，有必要增加对地气作用下的核素迁移影响考虑。

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