有机二维聚合物的制备及边缘端基修饰

This project will focus on the synthesis of 2D polymer and functionalization of the ending group. Supramolecular self-assembly will be used here for the pre-organization of the monomer before polymerization. The interaction such like D-A, pi-pi, hydrogen bonding, hydropathy and metal coordination interaction and so on will be utilized to ensure the monomers are well organized. The methods of monomer single crystal to polymer single crystal together with air-water interface will be used to make different kinds of 2D polymer. A high efficient, repeatable method to make 2D polymer will be developed in order to acquire large size, high-quality, thickness controlled 2D polymer. The mechanism of the self-assembly and the relation of the monomer structure and the properties will be discovered. In the other hand, the modification of the ending group located at the edge part of the 2D polymer sheet will be also studied. And a new way to functionalize the 2D polymer surface is expected.

本项目拟探索二维聚合物的制备方法以及其边缘端基功能化修饰。首先，通过超分子自组装的手段控制单体“预组织”过程，利用如D-A作用、pi-pi作用、氢键、亲疏水、金属配位等定向自组装手段诱导单体的有序排列，进而通过单晶聚合、两相界面生长的方法制备不同结构的二维聚合物。通过制备可控的单层有序的二维聚合物，建立二维高分子材料的高效、重复性好的合成方法，获得宏大面积、高质量、厚度以及层数可调的二维聚合物材料，并探索自组装机制、单体结构与性能的关系等。进而对其边缘端基进行功能化修饰，发展二维聚合物表面功能化修饰的新方法。

二维聚合物是目前国际上功能材料的研究热点，近年来逐渐成为材料科学领域最热门的研究方向之一。其独特的二维、多孔结构赋予了其独特的物理、化学性质，有望颠覆人们对于传统线性（一维）高分子材料的认知，是功能材料合成与结构设计的新机遇，是当前乃至未来高分子科学研究的一个重要方向。其在光电转换、信息技术、电子、能源、催化、器件等领域的优势逐渐显露，这些具有全新结构的材料必然会成为未来新材料研究领域中的一个重要前沿方向，具有潜在的、重要的应用前景。然而，二维聚合物的可控有序制备仍然是目前面临的重要挑战，尤其是高共轭二维高分子的有序制备。与传统线性高分子材料不同，由于二维高分子的独特结构，控制单体在二维方向的有序聚合是构建该类新材料的关键科学问题之一。目前的解决方案主要有：利用动态共价键可逆自修复的特点来构建有序结构；运用不同的制备方法，如界面制备、化学气相沉积、晶体相制备等来实现有序性控制。. 本项目主要围绕二维聚合物的制备、功能化及其应用探索展开，发展了溶液法、界面法、单晶聚合法三种制备方式，制备了一系列具有不同结构、不同功能的二维聚合物，并且围绕其能源、催化、生物领域的应用开展了一系列研究工作。利用溶液法聚合的方式宏量制备了全共轭的二维聚合物，并且实现了高效地光催化辅酶NADH再生的应用;通过界面制备的方式制备了一系列超薄、高结晶性的、全共轭类石墨炔二维聚合物材料，该类二维聚合物材料在锂电、电催化、光催化等领域的性能表现优异。获得了一例毫米级二维聚合物单晶，并通过XRD单晶衍射对其结构进行了准确表征，且该二维聚合物单晶表现出优异的剥离效率。该系列工作对于深入理解二维聚合物结构的独特优势、基本性质以及根据由其结构发展出的独特性能具有重要意义。

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