超临界水催化气化高浓度难降解废水制能源气体

In this proposal, we plan to use a new type of reactive molecular dynamics simulation method, ReaxFF, combined experimental methods such as isotope tracer technique to study the catalytic reaction mechanism in the catalytic gasification process of refractory wastewater for gas fuel production at supercritical conditions. Firstly, the ReaxFF force filed parameters of alkali metal-based catalysts used in the refractory wastewater treatment system will be developed based on first-principle theory. Secondly, the effect of supercritical water on the physical and chemical properties of the catalysts will be studied. The degradation mechanism of organics in the refractory wastewater and the migration of harmful elements will also be investigated. Most importantly, the catalytic mechanism of different type of catalysts in the supercritical water gasification process as well as their regulatory mechanism on the composition and yield of gas fuel will be discussed systematically. The structure-activity relationship among “supercritical water effect--- geometric and electronic properties of the catalysts---catalytic performance” will be revealed. Finally, the cheap and efficient catalysts for different types of refractory water will be designed to be suitable for low-temperature catalytic gasification. The objective of this project is not only to achieve a harmless, recycling and energy utilization of the refractory water, but also to provide a new method for the design and development of catalysts used in the non-conventional reaction system.

以制药废水、焦化废水、印染废水等高浓度生物难降解有机废水为研究对象，开发适用于超临界水催化气化有机废水的Na、K等碱金属类催化剂的ReaxFF反应力场参数，利用ReaxFF带反应的分子动力学方法，并结合同位素示踪等实验技术，系统研究超临界水催化气化高浓度难降解废水制能源气体过程，重点考察有机污染物在超临界水催化气化反应中的降解机理以及超临界水中催化剂物理化学结构特征的变化规律，探讨不同种类催化剂在超临界水气化反应中的催化机理、有害元素的迁移规律和对能源气体组成及产量的调控机制，揭示“超临界水作用---催化剂几何结构和电子性质---催化性能”三者间的构效关系，针对不同类型难降解废水，设计适合于低温超临界水催化气化的高效廉价催化剂，以实现高浓度生物难降解废水无害化、资源化、能源化利用。同时，本项目对超临界水催化反应体系力场参数的开发和运用，为非常规反应体系中催化剂的设计和研发提供了一种新方法。

高浓度生物难降解有机废水是制约我国化工、轻工、煤炭，医药、农药等支柱产业发展的重要环境问题。如何将这些难降解污水进行无害化、资源化、能源化利用，是相关产业能否实现可持续发展的关键。本项目以高浓度生物难降解废水为研究对象，通过开发Na、K等催化剂元素的ReaxFF力场参数，利用ReaxFF带反应的分子动力学方法，并结合实验，系统研究了超临界水催化气化难降解高浓度废水制能源气体的催化反应机理，指导高效廉价催化剂的分子设计，为推动超临界水催化气化技术的工业化和实现高浓度难降解有机废水的无害化、资源化、能源化利用奠定了理论基础。. 本项目开发了Na、K等碱金属类催化剂的ReaxFF力场，并应用于后续的分子动力学模拟计算。研究了超临界水对催化剂成核过程的影响机制，揭示了超临界水体系里碳酸钠和碳酸钾成核过程中碱金属阳离子、CO32-与超临界水分子间的相互作用机理。考察了超临界水反应体系中活泼自由基的来源和不同种类有机废水在超临界水处理过程中的降解机理，并系统研究了反应温度、系统压力、停留时间、反应物浓度等参数对反应过程的影响本质。追踪了杂原子在超临界水反应中的迁移路径，揭示了杂原子N元素的迁移路径和生成产物与有机污染物的浓度密切相关。系统研究了催化剂的加入对有机污染物的降解和能源气体的生成路径的影响和促进机制：有机污染物在催化剂体系的降解过程分为四个阶段，即有机污染物在催化剂表面上的吸附、有机污染物结构的侧链解离、C-O、C-H和C-C键的连续断裂、以及碳链向催化剂亚表面的迁移，有机污染物在含催化剂体系中生成氢气的步骤（H自由基的形成和H自由基的扩散碰撞）均是在催化剂表面进行。在催化体系中，不同直径的Ni团簇催化剂对有机物降解和产氢的催化能力不同。反应后的催化剂存在部分失活，而H2还原法可以有效地再生催化剂。

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