利用近岸海域海豹代表种群研究全氟化合物污染暴露的大尺度时空变化趋势

Perfluoroalkyl substances (PFAS) are a large group of man-made chemicals and a ubiquitous global contaminant. Regulations and industrial transition have led to the spatiotemporal dynamic pattern of PFAS contamination. Understanding this dynamic pattern, in order to assess the effectiveness of regulations and predict future contamination trends, requires long-term and large-scale spatiotemporal trend studies. However, very few studies have endeavored to address such PFAS trends encompassing international pollution hot-spots. The proposed project aims to investigate long-term and large-scale spatiotemporal trends of PFAS exposure using top-predators of coastal marine food webs – seals as indicator species. The objectives are: 1) to explore large-scale spatial trends of PFAS exposure through the concurrent comparison of Chinese spotted seals (Phoca largha) with American and European harbor seals (Phoca vitulina); 2) to reconstruct long-term temporal trends of PFAS exposure in three distinctive harbor seal populations from pollution hot-spots in U.S. and Europe during the past 20 years; and 3) to examine the relationship between PFAS exposure and diet (proxied by fatty acids) among seal populations. The proposed project will enable an extensive understanding of the long-term and large-scale spatiotemporal trends of PFAS contamination. Results of this project will be essential in that they will provide robust data for assessing the effectiveness of PFAS regulations, predicting future trends, and advancing the research framework of PFAS biomonitoring. This project will also provide scientific bases for Chinese and international management decisions for PFAS, as well as for fulfilling their obligations under the Stockholm Convention on POPs.

作为一类重要的工业添加剂，全氟化合物（PFAS）呈现全球性污染。由于对部分PFAS的限制使用，及不断产生的替代物，其污染格局呈现时间与空间的动态变化。阐述PFAS污染的时空变化趋势对评估生态系统风险和预估未来发展趋势十分重要。然而，目前国内外大地理尺度如跨洲际的PFAS时空趋势研究十分匮乏。本项目拟利用近岸海域顶级捕食者海豹作为指示物种，开展大尺度PFAS时空变化趋势研究。研究内容主要包括三个方面：1）对比中国斑海豹与欧美港海豹种群PFAS暴露现状，探索大尺度PFAS污染的空间趋势与区域特征；2）重建欧美污染热点区域三个港海豹代表种群近20余年PFAS暴露的时间趋势；3）探讨食物来源（脂肪酸标志）对海豹种群PFAS暴露差异的影响。本项目将为污染管理评估，污染趋势预测和生物监测研究框架提供长期和大地理尺度的PFAS暴露数据，并为中国和国际PFAS污染防治与POPs公约履行提供科学依据。

随着新型环境污染物如全氟化合物和新型阻燃剂等在多种环境介质中的频繁检出，其对海洋生态的影响已成为一个亟待解决的环境问题。以往针对海洋环境的污染物检测，多集中于海水、沉积物等非生物介质，或贝类、鱼类等较低营养级生物，而对顶级捕食者如海洋哺乳动物的研究则相对较少。因此，针对海洋顶级生物关键污染物暴露的系统监测研究，不仅具有重要的科学价值，也能够在应用上为国内外海洋生态环境保护提供必要的科学依据。本项目通过分析多个欧美地区海豹种群的全氟化合物和阻燃剂等重点新型和传统持久性有机污染物，系统对比了不同种群的污染暴露差异，以及同一种群不同采样年份的暴露变化趋势。并进一步通过分析海豹肝脏污染物含量及脂肪酸组成，解析了食物来源以及脂肪酸代谢干扰对海豹污染物暴露的潜在影响。在全氟化合物的区域特征和时间变化方面，研究发现瑞典和缅因湾港海豹种群的全氟磺酸或全氟羧酸暴露无显著差异，缅因湾种群中，FOSA和PFTrDA呈显著下降趋势。在有机卤代阻燃剂的区域特征和时间变化方面，研究发现多溴联苯醚的暴露浓度为缅因湾种群>加利福尼亚州种群>瑞典种群，新型溴代阻燃剂为缅因湾种群>加利福尼亚州种群=瑞典种群，而德克隆类阻燃剂为缅因湾种群=瑞典种群>加利福尼亚州种群。四溴、五溴联苯醚在三个海豹种群中均呈现显著下降趋势，新型溴代阻燃剂在加利福尼亚州沿岸和瑞典沿岸也呈现显著的下降趋势，而德克隆类则均未呈现显著下降趋势。研究因此确立了缅因湾及瑞典沿岸全氟化合物的显著富集，也识别了缅因湾为传统和新型阻燃剂的污染热点区域。同时，在脂肪酸谱与污染物暴露的关联方面，研究发现瑞典种群和缅因湾种群的脂肪酸谱差别明显，且多种污染物与肝脏脂肪酸比值呈显著相关，指出了食物来源及代谢干扰与港海豹阻燃剂和全氟化合物暴露的关系。本项目利用同一指示物种同时监测了多个区域的多种环境污染物，为近海环境中传统和新型污染物的区域特征和发展趋势提供了系统的科学依据。

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