土壤氧化物表面铅吸附形态模拟与应用

The toxicity of heavy metals depends on their chemical speciation. Some chemical models can calculate the elemental speciation and distribution, and unravel the essence of its physical and chemical process and important factors. In this project, different types of iron and manganese oxide, and serious Pb contaminated soil as materials will be used. The crystalline structure and surface charge characterization of synthetic oxides will be obtained. Pb adsorption to single oxide, mixed oxide interfaces will be studied under different pH and ionic strength. The binding mechanism between oxides and Pb will be investigated by using molecular environment detection approaches and interfacial electrochemistry methods. The parameters of Pb adsorption on different iron oxides will be optimized, that of Pb adsorption on manganese oxides will be proposed, then Pb adsorption to multi-interfacial oxides will be developed. The discrepancy between the model prediction and measured distribution of Pb will be clarified. Finally, the developed CD-MUSIC model on different oxides will be applied to simulate Pb distribution in the natural Pb contaminated soil. This project will promote our understanding of the effect of soil interaction between multi-components system on heavy metal ions distribution factors and process, and to stimulate domestic development in related field.

重金属的毒性与其化学形态密切相关，而化学形态模型可用来计算和预测元素的化学形态和分布，揭示其物理化学过程的本质和重要影响因素。本项目以不同类型的铁/锰氧化物和受Pb污染严重的土壤为材料，通过分析和表征氧化物的晶体结构和表面电荷性质，分析单一氧化物、混合氧化物多界面吸附Pb的特点及其影响因素，利用分子环境手段和界面电化学方法研究Pb在氧化物表面结合机制，优化改善不同类型氧化铁吸附铅的相关参数，构建氧化锰矿物表面Pb吸附形态的化学模型；探讨混合氧化物多界面吸附Pb的特性，明确Pb的形态预测与实测数据偏离的物理化学原因，发展和完善能适用于不同类型氧化物表面铅形态分布的CD-MUSIC模型，并将其应用到Pb污染土壤形态分布与预测的计算。本项目的开展不仅可明确土壤多组分体系间相互作用对重金属离子分布因素和过程的影响，发展土壤与环境化学的模型，还可填补国内该领域研究的不足。

重金属的毒性与其化学形态密切相关，而化学形态模型可用来计算和预测元素的化学形态和分布，揭示其物理化学过程的本质和重要影响因素。本项目以针铁矿、赤铁矿和水钠锰矿为研究对象，表征了氧化物的晶体结构和表面电荷性质，分析了单一氧化物和复合氧化物体系多界面吸附Pb的特点及其影响因素；利用XPS、EXAFS等光谱方法探讨了Pb在氧化物表面结合机制，获得了不同类型氧化物表面吸附铅的相关参数，在此基础上，构建了氧化锰、铝同晶替代氧化铁和复合氧化物体系表面Pb吸附形态的电荷分布-多位点络合(CD-MUSIC)模型。取得的主要进展如下：（1）通用的针铁矿CD-MUSIC模型参数可用于本项目中纯针铁矿，也可用于赤铁矿CD-MUSIC模拟，但不同表面位的配位常数差异较大；（2）铝同晶替代影响针铁矿表面021/110晶面比例，导致样品表面电荷、Stern层电容值和总位点密度均随铝同晶替代量的增加而增大，将晶面比例作为重要的参考指标，优化了铝同晶替代针铁矿表面的CD-MUSIC模型，拟合结果表明Pb(II)在铝同晶替代针铁矿表面主要存在 [Fe(Al)OH]2Pb和[Fe(Al)OH]2PbOH两种双齿配位形态；（3）通过区分铅在氧化锰矿物表面层间位点和边面位点的吸附，构建了水钠锰矿CD-MUSIC模型，拟合结果表明主要存在单基 和双基 两种配位方式；（4）通过电位滴定方法，获得氧化物复合体系表面的配位常数，构建了复合物体系的CD-MUSIC模型，结果表明铅在土壤铁锰氧化物表面以针铁矿-铅双齿配位形态为主、其次是水钠锰矿-铅和针铁矿-铅两种三齿配位形态，从而明确了土壤多组分相互作用对重金属离子形态分布和过程的影响。上述研究结果可为土壤化学模型的发展提供基础数据。上述研究结果目前已在Enviromental Science & Technology等期刊发表SCI论文5篇；受本项目资助，先后参加国际会议2人次、国内会议4人次，培养研究生6名。

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