多酸亚胺杂化分子光电转换晶态材料的设计合成与性能研究

多酸及其亚胺衍生物是优良的构筑块，可通过化学修饰和组装，构造出兼具有机和无机组分结构和性能的有机-无机杂化材料。本项目以设计功能导向晶态材料为出发点，选择含大π共轭体系、光敏性高的有机染料，采用亚氨基化反应，修饰多酸表面，合理设计、可控制备出一类新颖的具有优良光电转换性能的功能晶态材料。利用元素分析、IR、NMR、ESI、X-射线单晶衍射等技术手段对合成化合物的结构进行表征，采用CV、Uv-Vis、Uv-Vis-NIR漫反射光谱等技术手段对产物的电化学和光电性质进行测试，并研究其分子、晶体结构与光电转换性能的构效关系。初步筛选出光电转换效率高的衍生物，为进一步探索和开发新的环境友好的光电转换材料奠定基础。

本项目以设计功能导向晶态材料为出发点，选择含大π共轭体系、光敏性高的芘、蒽和偶氮等有机配体为亚胺化试剂，通过亚氨基化反应，修饰多酸表面，合成了一类具有光电活性的基于多酸的有机无机杂化分子，此类分子在研发基于多酸纳米簇的新颖杂化光电功能材料方面具有重要的研究意义。并利用密度泛函理论（DFT）方法对六钼酸亚胺衍生物的形成机理进行了系统的研究，为指导设计合成具有光电功能的多酸亚胺衍生物提供理论基础。.除此以外，我们还开展了簇骨架本身具有光电活性的多酸及其有机衍生物的设计合成与性能研究，得到具有荧光寿命长、光稳定性好的多酸基有机无机杂化分子，此类杂化分子在荧光标记与检测领域具有广阔的应用前景；开展了多酸纳米簇作为头基的表面活性分子的合成和组装研究，并探索了其乳液催化脱硫性能；通过配位组装，设计合成了具有荧光活性的多酸纳米杆；通过亚胺化反应，对多酸三聚体进行有机修饰，扩展了多酸亚胺衍生物的范畴，为构建复杂键合的基于多酸的有机无机材料提供了新的机会；以远端带不同吸电子、推电子基团的六钼酸亚胺衍生物作为锂电池电极材料，研究发现部分六钼酸亚胺衍生物相对于其他多酸复合物具有比容量高、循环性能优异等特点，有望开发出新型的锂电池电极材料；合成了远端带羧基基团的六钼酸亚胺衍生物，此类六钼酸亚胺衍生物可以代替传统有机配体，与简单过渡金属离子或稀土金属离子进行配位组装，可控合成具有光电活性的多酸基有机无机杂化分子；合成了六钼酸对位NO双取代衍生物，并通过在水环境中调控pH值来实现NO的可控释放，对于实现以多酸为载体的NO供体药物研究具有诱人的前景。.在项目执行期间，共发表SCI收录论文11篇，其中Angew. Chem. Int. Ed. 1篇，Chem. Eur. J. 5篇，Chem. Commun. 1篇；培养出站博士后2名、在站博士后3名、毕业博士生1名、在读博士生5名；在全国性会议上，受邀作大会报告2次，分会报告3次。

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