糖基功能化凹凸棒石超亲水/超疏油材料的可控设计及油水分离构效关系

Preparation of high-performance, superhydrophilic and superoleophobic materials with antifouling and self-cleaning properties is imperative for development of the science and technology of oil/water separation. Nowadays such materials are frequently beset by unsatisfactory mechanic and chemical stability and longevity, in spite of their fine performance in self-cleaning and biphasic separation. This program intends to covalently immobilize the derivatives of saccharide and perfluorosilane concurrently onto nanosized palygorskite. With the aid of high-pressure homogenization technique, the bonding location, bonding density and uniformity of the immobilized species can be controlled, expediting the design and synthesis of high-performance saccharide-functionalized palygorskite with superhydrophilicity and superoelophobicity. The dissolution, derivatization and co-immobilization of the saccharide with the perfluorosilane will be effectively achieved in novel ionic solvents, i.e. deep eutectic solvents; the effects of high-pressure homogenization, derivatives of saccharide and perfluorosilane on the microscopic structure, wettability and stability of the resultant material will be systematically investigated. The separation behavior and performance of the new materials towards different kinds of oil/water mixtures, oil/water emulsions in particular, will be studied in adsorption and filtration modes, thereby enabling a better understanding of the mechanism involved in the separation process and unveiling the structure-activity relationship between the structure of the material and its separation performance. This program is expected to establish new theoretical and experimental bases for the research into the high-stability superhydrophilic and superoleophobic materials, and to put forward new ideas for the higher-value application of natural mineral.

研制高性能、抗污自净且不产生二次污染的超亲水/超疏油材料对油水分离技术的发展具有重要意义。目前该类材料在提高抗污自净能力及分离效率方面已取得良好的效果，但其机械、化学稳定性及使用寿命仍不尽理想。项目拟通过共价键合方式将糖类衍生物、全氟代物固载于纳米棒状凹凸棒石，借助高压均质作用调控键合位置、键合密度及均匀性，设计合成出高稳定性糖基功能化凹凸棒石超亲水/超疏油材料。利用低共熔溶剂实现非水相中糖类物质的溶解、功能化及后续与全氟代物在凹凸棒石表面的共价固载；系统考察和研究高压均质作用、糖类衍生物和全氟代物对材料微观结构及润湿性和稳定性的影响规律；在吸附型和过滤型油水分离模式下，通过研究材料对油水混合物，特别是油水乳液的分离行为，阐明材料的油水分离机理，揭示材料结构与油水分离性能间的构效关系。研究成果为高稳定性超亲水/超疏油油水分离材料的研究奠定理论和实验基础，为天然矿物高值化利用提供新思路。

特殊润湿性仿生功能材料在油水分离中研究与应用较多，但此类油水分离材料由于自身属性在使用过程中易被污染和阻塞，从而影响材料的分离效率与速率，重复使用性欠佳。本项目以天然无机矿物凹凸棒石为基体，通过共价键合方式将糖类衍生物、全氟代物固载于凹凸棒石表面，研制高稳定性糖基功能化凹凸棒石超亲水/超疏油油水分离材料，重点研究了如何通过各反应物种类、配比及反应条件来调控材料的润湿性及油水分离性能，并对材料结构与油水分离性能间的构效关系进行阐明。本项目展开了如下研究：（1）低共熔溶剂中对单糖（葡萄糖内酯）和多糖（壳聚糖）的衍生，得到功能化的单糖衍生物和多糖衍生物。（2）分别将单糖衍生物和多糖衍生物共价键合接枝在凹凸棒石表面，系统考察和研究全氟代物、糖类衍生物对材料微观结构及润湿性和稳定性的影响规律。结果显示，同类糖基酰胺的键合密度直接影响了材料的疏油特性，碳含量越高亲水性越差，疏油性也越差。不同的键合密度可以与硅烷的尺寸联系起来，当硅烷分子上只有一个糖基时，位阻最小，三个糖基为最大。多糖衍生硅烷尽管具有较大的位阻，但并未严重影响其固载量，当硅烷分子接枝到凹凸棒石后，其连接的多糖基团也随之覆盖于凹凸棒石表面，形成强亲水表面。（3）在过滤型油水分离模式下，研究材料的油水分离性能，阐明材料的油水分离机理。通过考察材料对油水混合物的分离性能发现，材料在循环使用1600次之后，油水分离效率仍高于99%，同时在测试条件下材料表现出良好的酸碱稳定性。受糖分子羟基与水羟基之间的强氢键作用影响，改性后的凹凸棒石能够保持更厚的水层，同时迟滞该水层与外界液相的交换分配，大幅减弱了油相向凹凸棒石表面的渗透速度，从而使其保持了其稳定的超亲水特性。项目结果为高稳定性超亲水/超疏油油水分离材料的研究奠定理论和实验基础，为天然矿物高值化利用提供新思路。

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