贵州典型汞污染区稻田土壤汞甲基化作用机理研究

选择贵州典型万山汞矿区、铜仁汞矿区、纳雍火电厂、大龙工业区等汞污染区及背景区贵阳花溪为研究试验区，通过对稻田土壤理化性质、土壤汞形态与甲基汞、土壤微生物菌落和大气沉降汞形态等的时空对比研究，运用统计学相关性分析和因子分析，判别影响稻田土壤汞甲基化的主要环境因子，探讨典型汞污染区大气沉降对稻田土壤汞甲基化的影响；同时，利用汞同位素（198HgCl2、Me202HgCl）示踪技术，示踪稻田土壤汞甲基化过程及环境影响因子，测定稻田土壤汞甲基化/去甲基化速率，评价微生物菌落在稻田土壤汞甲基化过程中的作用，明确典型汞污染区大气沉降对稻田土壤汞甲基化过程的影响，最终弄清典型地区稻田土壤汞甲基化作用机理，为未来我国汞污染区农业生态系统的突发事件提供预警和科学的治理手段。

针对土法炼汞区（垢溪-Gouxi）、废弃汞矿区（五坑-Wukeng）和燃煤电厂区（大龙-Dalong），开展稻田土壤汞形态、汞甲基化过程及影响因素分析。稻田土壤中汞的主要形态为有机结合态F4和残渣态F5，占总汞98%以上，氧化态汞F3占0.06%-0.97%、生物有效态汞（水溶态&可交换态F1和特殊吸附态F2）占0.16%-0.39%，尽管生物有效态汞在汞矿区稻田土壤中所占总汞比例低，但由于土壤总汞含量很高，它们绝对含量高。稻田土壤甲基汞与不同形态汞相关关系显示，大龙F4与MeHg呈显著正相关，垢溪F1、F3与MeHg呈显著正相关，同时F2、F4也与MeHg呈正相关，五坑稻田土壤MeHg与F5呈显著负相关。研究区垢溪稻田土壤中F4与F1、F2亦表现出显著正相关，暗示此三种形态在一定条件下能相互转化。在水稻生长中期，稻田土壤孔隙水出现不同的氧化还原特征，五坑稻田土壤孔隙水SO42-在水稻生长中期明显高于垢溪、大龙，孔隙水Fe2+也具有类似现象，但对S2-而言，垢溪稻田土壤孔隙水明显高于五坑、大龙。上述现象暗示，控制五坑、垢溪稻田土壤汞甲基化过程的环境因素不同，垢溪稻田土壤总汞含量远低于五坑，但其甲基汞含量却高于五坑，原因很可能与上述现象有关。垢溪稻田上覆水甲基汞含量远远高出了五坑与大龙，而对比灌溉水甲基汞含量发现，垢溪稻田系统利于甲基汞的产生，是甲基汞的一个重要的源。垢溪与大龙稻田土壤汞甲基化速率高于五坑，垢溪表现出表层高于低层的特征。降雨、灌溉水对研究区稻田表层土壤活性汞的贡献率，发现垢溪大气降雨高达74%，而五坑、大龙分别为11%、27%，不同研究区灌溉水源贡献率介于7.5%至18.2%之间。与活动汞贡献率不同，垢溪大气降雨的土壤甲基汞贡献率只有0.65%，五坑、大龙分别为0.54%、0.27%，灌溉水源甲基汞贡献率五坑最高占5.0%，垢溪、大龙分别为1.0%、0.6%。尽管大气沉降对表层土壤活性汞的贡献率高，但其对土壤中甲基汞的贡献率不足1%，说明稻田土壤中的甲基汞不是外源直接输入而是内源产生。稻田土壤甲基汞含量与总好氧菌、铁细菌、硫酸盐还原菌具有显著相关性，相关系数分别为0.987，0.846，0.849，说明稻田土壤中甲基汞的产生与好氧菌和厌氧菌都有关系，稻田土壤不断交替的好氧厌氧环境，导致甲基汞的产生在不同阶段其主要的甲基化细菌不一样，具有明显差异性。

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