固态氧化物电解池状态参量非均一分布规律及其对性能衰减的影响机制研究

Production of hydrogen or syngas at high temperatures with solid oxide electrolysis cells (SOEC) from steam or steam-carbon dioxide mixtures is advantageous due to its high efficiency, low cost, minimum consumption of electrical energy and zero-emission of carbon dioxide. It provides a potential solution for large-scale conversion and storage of the fluctuating renewable energy resources such as wind or solar energy. The major obstacle for commercialization of this technology is the in-sufficient stability during long-term operation. During operation, the gas composition varies along the flow direction, resulting in varied kinetics of the electrode reactions, over-potential and heating/cooling etc., which strongly affect the performance and degradation of the SOECs. This research aims at a precisely elucidation of the degradation mechanisms of the state-of-the-art SOECs operated in the real flow field. Accurate measurement of the state variables, such as temperature, oxygen partial pressure or gas composition, locally on SOECs using the advanced micro-sensors will be conducted under different operating conditions. The current distribution will be investigated on the carefully designed segmented cells. Further, electrochemical impedance measured for the individual regions will be interpreted with the advanced methods like the Distribution of Relaxation Times (DRT), afterword the unevenness of the performance and degradation will be quantified. A dynamic picture for the evolution of degradation among the individual regions will be depicted. This study will give a deep insight into the “operation-performance-durability” relations, and provide significant support for improving the stability and performance of SOECs.

固态氧化物电解池（SOEC）是一种清洁高效的电化学能源转化器件，可将冗余波动性可再生能源转化存储到可运输能量载体（如氢气或合成气）。目前SOEC的应用和发展主要受制于其性能衰减导致的耐久性不足。针对这一问题，本项目拟以SOEC电池状态/性能参量的分布特性为研究对象，通过对活性电极、气体流道及集流体分区阵列的设计构造并结合原位传感测量技术，建立SOEC分区测量方法，研究电池内部状态/性能的分布规律及温度、电流负荷、气体成分、利用率等操作参数的影响机制，采用阻抗弛豫时间分布等技术深入研究不同区域、不同电极的动力学衰减差异，并结合定位化的微结构分析建立精确的电池“运行条件-电化学性能-衰减机制”关系。同时，将监测分析长期运行过程中电池各参量的区域分布及其动态演变，探索局部衰减与整体失效的作用机制，从而为SOEC稳定运行及性能优化提供重要的理论依据和技术支撑。

固态氧化物电解池（SOEC）是一种基于固态氧离子导体的高效能电化学能源转换器件，能在高温将水蒸气电解产生高纯氢或将H2O/CO2电解生产有用的合成气，同时可用于冗余波动性可再生能源的存储，在我国未来清洁能源结构中具有巨大应用潜力。目前SOEC的性能不稳定导致长期使用耐久性不足，阻碍了其大规模发展和尽快投入商用化。实际运行过程中的SOEC单电池内部电极极化、电流密度、温度等存在不均匀分布，对其运行效率和寿命有重要影响。本项目以固态氧化物电池的操作状态/性能参量分布为研究对象，通过对活性电极及集流体分区测量装置的设计构造，并采用电化学实验测试与电池模型数值模拟相结合的方法，对SOEC参量及性能不均匀分布特性及影响规律开展了较深入探索研究。经过实验测量和数值模型两方面研究分析，证实了电池内操作状态/局部性能存在广泛不均匀性，对于经典平行流场及Z型进出气口，在平行于气道方向具有显著气体成分变化、以及由此导致可达20%以上的电流密度差异，尤其在大负载大转化率运行时其极端差异性可达2倍。在垂直于气道方向，对于气体成分及电流密度主要呈现U型分布，并在距离入口不同位置处依赖不同操作电压存在变化的分布形态，基本特点是远离气体入口以及在更高操作电压的情况下，其U型分布显著增大。SOEC电池内的温度差异随电解电流也呈现不同的增减及幅度，特别是在大负载运行时温差急剧上升可达10度以上甚至数十度。采用阻抗分析技术深入研究了SOEC测试过程中的各电化学过程性能。结合面电流监测分析发现，在大尺寸SOEC单电池的长期运行过程中，其内部衰减速率存在不均性，由初期进气口附近较快衰减逐渐过渡到整个电池衰减，然后再次以进气口附近为主，体现了不同阶段衰减的主导机制变化。项目期间发表国际主流期刊SCI论文6篇，申请发明专利4项，研究结果可为SOEC电池优化和稳定运行提供重要依据和技术支撑，具有重要的科研和应用价值。

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