阴离子聚合速度及副反应控制机理及其用于（甲基）丙烯酸酯室温以上常规聚合的研究

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基本信息

  • 批准号：
    50933002
  • 项目类别：
    重点项目
  • 资助金额：
    200.0万
  • 负责人：
    郑安呐
  • 依托单位：
    华东理工大学
  • 学科分类：
    E0304.通用高分子材料
  • 结题年份：
    2013
  • 批准年份：
    2009
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2010-01-01 至2013-12-31

项目摘要

在前期研究二烯烃类单体阴离子本体嵌段聚合中遭遇难以克服的凝胶的难题，提出了"抑制副反应的关键是控制离子对间单体插入通道的尺度；离子对间平均振动距离是极性调节剂与温度双重贡献的结果；令MMA聚合产生副反应的机理与二烯烃高温聚合产生凝胶的相类似"等4个假定，并因此设定了一种P配合物。结果不仅成功克服了凝胶问题，且可使MMA在80℃以上进行阴离子聚合。再者，因高温本体阴离子聚合动力学的实现，萌发出"缔合离子对的涨落也可产生聚合，极性调节剂对聚合同时有正反双重作用"等3个推断。现拟围绕"离子对间单体插入通道的尺度及阳对离子过渡态结构对阴离子副反应的影响及控制"等科学问题展开研究；对4个假定和3个推断加以论证，探明P配合物真实的作用机理，并推广至丙烯腈及其他酯类单体的阴离子聚合上。以期为丰富阴离子聚合理论，为可用于高性能机舱玻璃及医疗用品的（甲基）丙烯酸酯类单体的阴离子聚合工业化的实施做贡献。

结项摘要

在承担国家自然科学基金，50933002，“阴离子聚合速度及副反应控制机理及其用于（甲基）丙烯酸酯室温以上常规聚合的研究”项目中，通过研究形成了如下的成果：.1. 形成了3项具有竞争力的可工业化或已工业化的核心技术.①氟硅橡胶的均聚物、嵌段共聚物已经实现了工业化，其分子量与分布以及产率可同任何跨国公司一争高下。.②从经济角度衡量PMMA的阴离子聚合成本要高于自由基聚合，故PMMA的工业化不宜采用阴离子聚合。但作为高档PMMA透明增韧树脂PBMA-PMMA或PI-PMMA的阴离子嵌段聚合技术，在0℃具备工业化价值水平上已经成熟，可随时工业化。.③国际上尚未发现的，本体反应挤出合成SBS、SIS等热塑性弹性体的技术已经成熟，已同上海中邦公司合作共同实施工业化。.2. 在阴离子聚合理论方面的突破与创新.①突破了经典理论认为引发剂或活性种同时存在着缔合离子对、紧密离子对、疏松离子对以及自由离子对几种形式，而且它们之间还存在一个化学平衡。并且认为缔合体是不能引发聚合的，靠与紧密离子对或者疏松离子对甚至自由离子对之间的平衡转换，由后者去引发聚合的论点。提出了锂系引发剂有不同缔合体，由缔合体直接引发聚合，形成超分子团聚体，然后在后续聚合中解缔合的论点。很好地解释了经典阴离子聚合理论中有关极性调节剂以及不同引发剂引发同一单体聚合速率差的困惑。.②发现采用n-BuLi为引发剂，在聚合SCP阶段可形成一种由分子链生长编织而成的插花状超分子。其不遵从真溶液理论，可以在良溶剂中稳定存在。只有在高转化率时或者良溶剂中，并接近于聚合物自身Tg的温度下搅拌，方可解缔合。插花状超分子在药物缓释及隐形催化剂领域有其潜在应用价值。同时在其在形成阶段，易导致分子链上残余双键或羰基发生交联等副反应。.③针对MMA类极性单体的阴离子聚合，创建了一个锚定阳离子，用自身大空间位阻封堵正负离子对之间通道的方法来有效抑制副反应的论点与技术。.④在MMA类极性单体的阴离子聚合中，发现体系中存在的氢质子以及氢氧负离子是导致副反应的致命基团。.⑤在阴离子聚合中，发现存在一种“遗传效应”，是DPE这类配合物防副反应的原因。.⑥提出了采用控制正负离子对之间通道尺度，来控制聚合物构型的论点。.项目执行存在较大缺陷，表现在发表文章，扩大宣传方面做得很差。虽然由于打破国际上已经形成传统阴离子理论，较难被接受。但还是应该强化与弥补。

项目成果

期刊论文数量（15）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（4）
专利数量（0）
苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯的高温阴离子溶液共聚
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2011
  • 期刊：
    Gongneng Gaofenzi Xuebao
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    代文;李晨;陈波;郑安呐;DAI Wen;LI Chen;CHEN Bo;ZHENG An-na
  • 通讯作者：
    ZHENG An-na
苯乙烯阴离子高温本体聚合引发机理的新发现(一)
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2011
  • 期刊：
    Gongneng Gaofenzi Xuebao
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    郑安呐;代文;管涌;郑云龙;危大福
  • 通讯作者：
    危大福
苯乙烯阴离子高温本体聚合引发机理的新发现(二)
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2011
  • 期刊：
    Gongneng Gaofenzi Xuebao
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    郑安呐;郑云龙;管涌;代文;李书召;ZHENG An-na;ZHENG Yun-long;GUAN Yong;DAI Wen;LI Sh
  • 通讯作者：
    LI Sh
阴离子聚合理论新见解应用于聚异戊二烯结构控制的研究
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2012
  • 期刊：
    华东理工大学学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    袁协尧;张晋玉;王宁;吴洋;郑安呐
  • 通讯作者：
    郑安呐
苯乙烯/丁二烯嵌段共聚物的反应挤出聚合以及交联副反应的抑制
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2012
  • 期刊：
    中国化学会第28届学术年会第7分会场摘要集
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    管涌;曹华威;李书召;郑安呐
  • 通讯作者：
    郑安呐

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  • 作者：
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  • 通讯作者：
    陈培

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

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          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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