有机半导体材料中载流子传输的理论研究

It has both the great potential applications and novel physical mechanisms to study the optoelectronic and spintronic devices based on organic semiconducting materials. It has been shown by experiments that the charge transport in organic materials presents unusual features and its spin has a quite long coherent time, for which the physical understanding of its mechanism may give new physics, and should also contribute to the development of new materials and devices. In the project, (1) we complement phenomenologically the decoherence and energy dissipation in carriers’ transport within the quantum-classical mixed electron-phonon interacting model, to meet the Boltzmann distribution for carriers in a process closed to equilibrium, and to achieve the direct current response of external electric field and realize the direct calculation of carrier's mobility; (2) we study the decoherence and energy dissipation in a fully quantum electron-phonon interacting model, and try to obtain a comprehensive picture of carriers’ transport by combining the above phenomenological method in organic semiconducting maters; (3) by constructing a microscopic model for carrier’s intermolecular hopping with the spin interaction, we study the microscopic mechanism of the interplay between the carrier’s incoherent hopping and the coherent spin motion and novel phenomena and effects as its consequence, including the magnetic field effect and the physical conditions or the materials' characteristics required.

有机半导体光电磁器件研究既有广阔的应用前景也蕴含新的物理机理。实验事实表明有机半导体材料中的电荷输运呈现有别于传统无机半导体的非寻常特性，其自旋传输则具有相当长的相干时间。针对这些特性，其电荷传输机理的理论研究既可丰富物理的认识，也有助于新材料和新器件研制。本项目拟(1)在量子-经典混合的电-声相互作用模型中，唯像补充载流子动力学过程中的退相干和能级弛豫，以符合近平衡的Boltzmann分布，并实现对电场的直流响应及迁移率的计算；(2)从全量子的电-声相互作用模型出发，研究载流子动力学过程中的退相干和能级弛豫；结合上述唯像研究，全面认识有机半导体材料中载流子输运的自洽物理图像；(3)建立包含载流子自旋相互作用的跃迁模型，研究载流子在分子间的非相干跃迁与自旋相互作用的微观机理，探讨自旋相干运动和载流子非相干跃迁结合导致的新现象和新效应，包括磁场效应及其产生的物理条件和材料特性。

有机半导体光电磁器件研究既有广阔的应用前景也蕴含新的物理机理。实验事实表明有机半导体材料中的电荷输运呈现有别于传统无机半导体的非寻常特性，从而揭示有机晶体电荷传输所具有的物理机制。动力学无序模型在理解有机晶体的电荷传输在一定程度上取得了成功，但在处理电声相互作用时，分子的振动通常都作经典处理，并忽略电子与晶格位形(经典路径)的量子纠缠，即晶格的经典路径只有一条，这就是通常的所谓Ehrenfest动力学。在Ehrenfest动力学过程中，我们会看到由于过于相干性（退相干过程的忽略），系统会偏离热平衡。而偏离热平衡的系统将违反线性响应理论的涨落-耗散定理及由此导致的扩散系数和迁移率的Einstein关系，即由计算电荷的扩散系数再通过Einstein关系给出电荷迁移率是不对的。事实上在Ehrenfest动力学过程中，系统对外电场的直流响应消失，这就是退相干机制消失的必然后果。本课题最主要的成果就是在上述Ehrenfest动力学中，正确引入丢失的退相干和能量弛豫过程，使得电荷的动力学演化过程中，能够保持处于热力学近平衡状态，这样就可以看到电荷在外电场下有沿电场的漂移，即存在外电场的直流响应。进一步只要电场不太大，这一近平衡状态始终保持，其体现就是电荷的扩散系数和迁移率满足Einstein关系。为理解电荷输运过程中量子退相干过程的物理机理，本课题针对性地研究二能级系统在外部环境（热库）作用下的物理（相干性、关联和传输等），特别是讨论在较强相互作用情况下的物理，为此发展了一种超越传统微扰理论的方法，研究了二能级的Green函数，得到在整个温度区域、相互作用强度和不同环境条件下适用的结果。

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