大能隙拓扑绝缘体的制备、表征和物性调控研究

Topological insulators, a new class of quantum materials exhibiting novel electronic and transport properties, have attracted great attention in recent years, due to potential applications in future information technology. Although various topological insulators have been prepared, the quantum spin Hall effect has only been observed in the HgTe/CdTe and InAs/GaSb quantum well systems under extremely tough conditions such as a low sample temperature of a few mK to date. Recently, we have predicted a series of novel large-gap two-dimensional topological insulators, e.g. silicene, germanene, stanene, Bi4Br4, Bi4I4, and BiX (X=H, F, Cl, Br). These materials are highly desirable for experimental studies and practical applications of the quantum spin Hall effect. Here, we propose to grow such topological materials on insulating substrates, and study their topological edge states. Their transport and optoelectronic properties will be tuned by means of chemical adsorption, doping, substrates and external fields. We expect to observe the quantum spin Hall effect at high temperature (e.g. liquid nitrogen temperature), which will pave the way for applications in quantum electronic devices, such as novel micro-electronic devices and infrared detectors.

拓扑绝缘体拥有独特的性质及潜在的应用前景，是当前凝聚态物理领域的研究前沿。然而，拓扑绝缘体的实验研究尤其是拓扑量子输运和应用相关的研究工作极其匮乏，比如目前仅能在少数体系中极苛刻实验条件下观测到量子自旋霍尔效应或量子反常霍尔效应等新奇量子现象。针对该领域存在的上述问题，本项目计划在绝缘衬底上制备高质量新型大能隙拓扑材料，特别是二维拓扑绝缘体，如锗烯、锡烯、Bi4Br4、Bi4I4和BiX（X=H，F，Cl，Br）等；结合理论与实验，全面深入地研究掺杂、化学吸附、衬底、外场（包括电场、磁场、应变场、光场）等手段对这些拓扑材料物性(电子结构、输运特性和光电响应等)的影响。力争在二维材料体系中较高温度下（甚至液氮温区）观测到拓扑量子输运效应，为实现低功耗新型拓扑量子器件奠定物理学和材料学基础。

本项目通过围绕大能隙拓扑绝缘体的制备、表征和物性调控开展研究，制备了以Bi4Br4为代表的大能隙二维拓扑材料；使用扫描隧道显微镜和量子输运测量的方法研究了拓扑材料Bi4Br4和TaIrTe4的边缘态；研究其在光学、光电及生物传感方面的应用；发展新的计算方法来搜寻新型大能隙拓扑材料，并发现包括拓扑磁光效应、非线性系统中的拓扑相在内的多种新奇拓扑物性。共计发表SCI文章83篇，包括Nature1篇，Nat. Mater.2篇，PRL7篇，Nat. Commun. 5篇，PR系列37篇，PNAS、ACS nano等5篇。申请国家发明专利11项，授权9项。在国内外学术会议上做邀请报告26次。培养博士和硕士研究生39名。.主要研究成果包括：.（1）制备了大能隙拓扑材料Bi4Br4和Bi4I4的单晶和薄膜；进行了物性表征和输运测量，发现其压力调控下的超导转变，超导转变温度可以达到9K，且超导相与拓扑相共存。.（2）使用扫描隧道显微镜研究Bi4Br4体系，世界上首次在室温和零磁场条件下观察到一维拓扑边缘态；电学测量发现Bi4Br4纳米线达到1MA/cm2的电流承载能力，与铜导线相当。.（3）使用红外泵浦探测技术，世界上首次观察到边缘处载流子激发态超长的弛豫时间（1.5ns）；利用红外显微光谱在室温下观察到边缘态的各向异性红外吸收；发展了Bi4Br4为饱和吸收体的脉冲激光器；发现WTe2材料边缘的光电流响应行为，并提出了“体-费米弧”跃迁机制；发展了基于拓扑材料的高灵敏电化学生物传感器的应用技术。.（4）提出了一种自旋轨道耦合杂化密度泛函的有效计算方法，解决了自旋轨道耦合体系中杂化泛函计算量极其庞大的问题，发展出搜索拓扑绝缘体的高通量计算程序，筛选出具有优良性能的新型拓扑材料。.（5）理论预测了大量新型拓扑材料，并与实验结合，完成了部分材料的合成和分析表征，探索其反常输运性质、自旋极化性质等；理论上发现了拓扑磁光效应和量子拓扑磁光效应，理论上解析推导了强非线性区域中贝里相位的数学形式并刻画了广义非线性系统的拓扑相。.综上，本项目圆满完成任务目标和考核指标，原创性的提出了大能隙拓扑材料，并进行了从基础理论、制备生长、拓扑态表征调控和应用的“全链条”研究，在算法和新型拓扑材料搜寻方面取得突破性进展，该项目为深入研究和调控拓扑材料的物性并探索它们的实际应用奠定了基础。

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