嵌入式钙钛矿/无机空穴传输层/碳界面的构建及其在太阳能电池中的应用

Recently, carbon-based perovskite solar cells (C-PSCs) have received extensive attention due to their low cost and superior long-term stability. However, the corresponding power conversion efficiency (~16%) is far below that of conventional n-i-p structured devices (22.7%), it is mainly due to mismatched energy level alignment between C and perovskite (PVK) induced by missing hole transporter layer and poor directional hole extraction capability from PVK to C, resulting in electron recombination at PVK/C interface. As inorganic hole transporter layer (inorganic-HTL) has advantages of low cost, high carrier mobility and good chemical stability, we are planning to insert an inorganic-HTL between C and PVK to make a better energy level alignment and block electron recombination route. Moreover, by taking advantage of mesoscopic nature of carbon electrode, we can fabricate embedded PVK/inorganic-HTL/C interface and improve hole extraction efficiency. By conducting this research project, we can investigate the influence of energy level alignment and embedded interface on charge transfer and recombination in the device, gain much more fundamental information for improving C-PSCs device performance.

近年来，碳基钙钛矿太阳能电池（C-PSCs）因其低廉的材料成本和优异的稳定性而得到了广泛的关注。但是其器件效率（~16%）远低于传统正装结构电池（22.7%）,关键的原因是无空穴传输层的电池设计中C和钙钛矿（PVK）之间的能级匹配度低和PVK/C界面上空穴单向抽取能力低，存在电子复合路径。无机空穴传输材料（inorganic-HTL）具有成本低廉、空穴传导能力强和性质稳定等优点，本项目拟在PVK/C界面间插入inorganic-HTL来改善器件内的能级匹配情况，阻断界面上的电子复合路径；并充分利用碳电极的介孔特性，通过两步法构建嵌入式的PVK/inorganic-HTL/C界面来提高空穴的单向抽取能力。通过本项目的开展可以揭示能级匹配和嵌入式界面结构对器件内电荷传输和复合行为的影响机制，为提高C-PSCs性能提供重要的理论支撑和思路。

有机无机杂化钙钛矿材料是近年来兴起的有诸多优异光电性质的半导体材料，在太阳能电池和发光二极管等领域有重大的应用潜力。然而，材料的非辐射复合缺陷多、界面处的载流子传输效率低、器件的失效机制不明等问题限制了领域的发展。过去3年，在项目经费的支持下，申请人取得了一些研究进展。（1）碳基无空穴传输层钙钛矿太阳能电池中因为缺少空穴传输层，钙钛矿/碳界面易发生无效的载流子复合。申请人在碳和钙钛矿之间插入了无机CuSCN空穴传输层并构建嵌入式结构，实现了器件性能和稳定性的双提升。相关成果发表在Journal of Materials Chemistry A上。（2）FAPbI3钙钛矿因其热稳定性好和吸光范围宽等优点有望用于制备高效太阳能电池，但是由于其光活性相稳定性差、形成能大和结晶困难等原因，相应的器件效率和稳定性一直不甚理想。申请人提出“团簇种子法”，利用CsPbBr3团簇作为种子去引导FAPbI3钙钛矿的生长，有效地降低了活性相的形成能，得到了高质量的钙钛矿薄膜，继而得到效率高达21.7%，工况寿命超过1000小时的太阳能电池器件。相关成果发表在Journal of the American Chemical Society上。（3）低维钙钛矿材料具有量子限域效应，激子结合能较大，不易产生非辐射复合，发光效率较高等优点。但是，要想开发相应的高效LED器件仍面临两大挑战：一是缺陷态的存在，会致使形成非辐射复合中心；二是杂乱、多相混合量子阱的形成，会导致能量从宽带隙量子阱向窄带隙量子阱传递，产生耗散。申请人提出表面钝化和阱宽调控共用策略，在反溶剂引发的结晶过程中引入TPPO和TFPPO分子，其中的P=O键可以和钙钛矿前驱体薄片发生P=O:Pb2+相互作用，有效地调控结晶过程，减少了缺陷中心的产生。此外，TFPPO中丰富的F基团可以和PEA+有机阳离子相互作用，起到缓释原料和延缓结晶的作用，最终形成维度均一的高质量钙钛矿发光薄膜。所制备的绿光LED器件外量子效率高达25.6%，在7,200 cd m-2亮度下运行寿命达到2小时。相关的研究成果发表在Nature上。

内容获取失败，请点击重试