稀土/TiO2-xFx上转换TiO2纳米阵列界面复合钙钛矿太阳电池的构筑与光生载流子动力学研究

Aiming at the problems of low coefficiency near infrared spectrum and ambiguous diffusion kinetic mechanism of the photogenerated carriers for perovskite type solar cell (PSCs). In this project, we plan to initially utilize Ti target magnetron sputtering and anodic oxidation or hydrothermal synthesis TiO2 nanotubes (or nanorods) array. Sequentially the TiO2 nanotubes (or nanorods) array is modifid by the composite interface layer materials which is contructed with single and double rare earth element cation (such as Er3+, Yb3+, Y3+, Tm3+ etc.) doped / TiO2-xFx upconversion matrix in order to improve the photoelectric conversion efficiency by improving the near infrared absorption efficiency for single crystal CH3NH3PbI3 of the perovskite solar cell, and probe the relationship of the composition, structure and photoelectric conversion efficiency in rare earth /TiO2-xFx composite interface layer materials perovskite anode. Furthermore, by the time-resolved transient fluorescence spectra and transient absorption microscopy imaging technology, we obtain the photogenerated carrier diffusion kinetic data of the perovskite coated rare earth element / TiO2-xFx upconversion composite interface layer film, reveal the dynamics factors of the photoexcited carrier, and establish the law relationships between photogenerated carriers dynamics and photoelectric conversion efficiency of the perovskite light absorbor. In conclusion, we can provide theoretical and technology support for improving the photoelectric conversion efficiency of perovskite solar cell.

针对钙钛矿型太阳电池对近红外光谱利用率低、和光生载流子扩散动力学机理尚不明晰等问题。本项目拟应用磁控溅射和阳极氧化、水热合成等方法制备TiO2纳米管（或纳米棒）阵列，以Er3+、Yb3+ 、Y3+、Tm3+等离子单掺和双掺稀土/ TiO2-xFx上转换基质作为复合界面层材料，修饰TiO2纳米管（或纳米棒）阵列，提高单晶CH3NH3PbI3基钙钛矿型太阳电池的近红外吸收效率进而提高电池光电转换效率，探索稀土/ TiO2-xFx复合钙钛矿光阳极的组成、结构与光电转换效率的关系规律，以时间分辨的瞬态荧光光谱和瞬态吸收显微成像为研究手段，获取钙钛矿型稀土/ TiO2-xFx上转换复合界面层薄膜中光生载流子扩散动力学数据，揭示影响光生载流子动力学的因素，建立钙钛矿型材料的光生载流子动力学与光电转换效率之间的关系规律，进一步提升钙钛矿型太阳电池光电转换效率提供支持。

钙钛矿太阳能电池（PSCs）成为当今光电研究领域研究热点之一，近年来，PSC光电转换效率（PCE）得到飞速的提升，认证的转换效率已突破25.2％。尽管如此，钙钛矿太阳能电池的实际生产及应用仍受限于器件的稳定性。钙钛矿CH3NH3PbI3层、电子传输层和基于有机分子Spiro-OMeTAD作为空穴传输层材料（HTM）的PSCs是当前研究的热点，而Spiro-OMeTAD的电导率和空穴迁移率仍然较低，并且达到氧化态的时间较长，需要Li-TFSI和TBP作为双掺杂剂提高HTM的电学性能。其中，Li-TFSI易与水分子结合，降低HTM及器件的在正常环境下的稳定性。因此，通过简单的化学掺杂策略直接定量可控的氧化Spiro-OMeTAD，改善和调控空穴传输层的性能及稳定性有利于提升PSCs的转换效率和稳定性，对器件的产业化发展具有重要意义。构筑一系列上转换稀土/ TiO2-xFx薄膜复合电子传输层、钙钛矿太阳能电池器件的优化、确定材料-器件的组成，结构、各层形貌-性能之间的关系规律、利用瞬态荧光光谱、纳秒瞬态光伏等技术揭示揭示其光生载流子扩散动力学的影响因素，建立光生载流子动力学与光电转换效率之间的关系规律。首次将金属配合物和多金属氧酸MOF修饰钙钛矿电池空穴传输层提高其光电转换效率，制备的钙钛矿太阳能器件实现了21.44％的光电转换效率，揭示光生载流子动力学与光电转换效率关系规律。在30%相对湿度的室温条件下储存一月后，无封装的电池器件仍然能保持初始PCE的90%。该研究工作提出了一种简单化学掺杂策略即将氧化性的POMs与多孔的MOF结合后的杂化材料并引入空穴传输层，不仅实现定量可控氧化Spiro-OMeTAD，提升薄膜的电导率和空穴迁移率，而且器件的长期稳定性也得到了明显地提升。具有潜在应用前景。

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