堆垛方式对二维范德瓦尔斯异质结光电性质的影响

The isolated two-dimensional (2D) transition metal dichalcogenides (TMDs) layers can be reassembled into van der Waals heterostructures layer by layer in a precisely chosen sequence for engineering their optoelectronic properties at the atomic level. In this project, based on the chemical vapor deposition (CVD) grown MoX2-WX2 heterostructures, we will conduct a detailed theoretical and experimental study on the effects of stacking configuration on their optoelectronic properties. By means of ultra-low-frequency (ULF) Raman spectroscopy, we will study the evolution of in-plane shear mode and out-of-plane breathing mode vibrations, identify the stacking configurations, and establish the one-to-one correspondence between the macroscopic stacking patterns and the atomic stacking orders, combining with the first-principles calculations. By utilizing circularly photoluminescence (PL) measurements and the first-principles calculations, we will investigate the stacking-dependent coupling behaviors in the electrical structures arising from the spin-orbit-coupling (SOC) and interlayer coupling, reveal the valley polarization and charge separation behaviors of the interlayer excitons. Our study will deepen the understanding of the distinct observed PL spectra and the lifetime of interlayer excitons and provide useful guidance for future optoelectronics fabrication using various stacked van der Waals heterostructures blocks.

以过渡金属硫族化物为代表的二维层状材料可以通过较弱的范德瓦尔斯作用力以人工堆叠的形式，组装成为范德瓦尔斯异质结，进而实现原子层级别的光电性质调控。本项目拟以CVD 生长的MoX2-WX2范德瓦尔斯异质结构为研究对象，从理论和实验两方面着手，系统地研究层间堆垛方式对其光电特性的影响。通过超低波数拉曼光谱，结合第一性原理计算，研究二维材料层间剪切声子模和层间呼吸声子模，鉴定层间堆垛方式，建立宏观形貌与微观原子堆垛的关系。通过第一性原理计算和圆偏振光泵浦实验，探讨不同堆垛方式的异质结中自旋轨道耦合作用下的能带结构，研究层间激子自旋 -谷极化行为，阐明层间电荷转移和层间激子的物理行为，深刻理解实验上观测到的迥异的荧光光谱和激子寿命，为未来基于范德瓦尔斯异质结的光电器件应用开发提供理论基础和技术。

二维层状材料可通过人工堆叠的形式，组装成为范德瓦尔斯异质结，进而实现相结构，电学输运性质，载流子寿命等光电性质的调控。具有强层间耦合作用的二维范德瓦尔斯异质结表现出更显著的层间激子行为，在未来信息器件领域的应用极具前景。作为一种干净的实验手段，高压可以有效改变原子间距，从而改变物资的晶体结构和电子结构，并且不引入其他杂质和无序。本项目在成功利用两步合成法制备层间强耦合范德瓦尔斯异质结样品的基础上，利用其层间距离可由外界压强高效调控的特点，采用DAC装置成功实现了高压下光电特性的原位调控。通过实验观察到层间激子在1GPA附近发生显著变化，并从理论上解释背后的物理机制。本工作利用DAC技术所提供的超高压强成功实现了对二维异质结中层间强耦合作用的高效调控，有助于进一步推动基于这类二维范德瓦尔斯异质结的新型激子型器件研究，为未来此类新型信息器件的探索和应用提供了新的思路。

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