沸石分子筛催化甲醇制烯烃反应中超分子活性中心的固体NMR研究

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项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    21603265
  • 项目类别：
    青年科学基金项目
  • 资助金额：
    20.0万
  • 负责人：
    王超
  • 依托单位：
    中国科学院精密测量科学与技术创新研究院
  • 学科分类：
    B0306.光化学与光谱学
  • 结题年份：
    2019
  • 批准年份：
    2016
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2017-01-01 至2019-12-31

项目摘要

The methanol-to-olefins (MTO) reaction over zeolites is an important alternative route for the production of olefins such as ethylene and propene, but its reaction mechanism is still unclear. The MTO pathway will be traced by the in situ solid-state NMR. The reactive hydrocarbon pool species will be captured and their compositions along with reactivities will be analyzed. By using 13C-27Al double resonance solid-state NMR spectroscopy, the supramolecular centers constructed by acid/base centers of zeolites and hydrocarbon pool species will be studied to determine its structure and function in the MTO reaction. The influence of topological structure and acidity of zeolites on the structure and reactivity of supramolecular center will be studied and related to the MTO mechanism. These information may be helpful to optimize the MTO process and develop highly efficient MTO catalysts.
沸石分子筛催化甲醇制烯烃反应（methanol-to-olefins，MTO）可用于替代石油路线生产乙烯和丙烯，但其反应机制尚不清楚。本项目拟对MTO反应体系中由“烃池”物种和分子筛骨架构成的超分子活性中心进行研究，揭示MTO的催化反应机制。采用固体NMR技术原位研究MTO反应历程，捕捉活性“烃池”物种，分析其种类和活性。利用13C-27Al双共振固体NMR新技术研究沸石分子筛骨架酸性位与“烃池”物种的相互作用，研究沸石分子筛拓扑结构和酸性对于超分子活性中心的组成和反应活性的影响，揭示超分子活性中心在MTO反应中的作用机制。对MTO反应机理的深入理解将为优化MTO反应工艺以及开发高效沸石分子筛催化剂提供理论依据。

结项摘要

沸石分子筛催化甲醇制烯烃反应（methanol-to-olefins，MTO）可用于替代石油路线生产乙烯和丙烯，但其反应机制尚不清楚。目前，人们广泛认为MTO反应过程中生成的有机物种可以进一步催化甲醇转化为烯烃。这种具有催化活性的有机物被称为“碳池物种”，催化机制被称为“碳池机制”。本项目对MTO反应体系中由“碳池”物种和分子筛骨架构成的超分子活性中心进行研究，揭示MTO的催化反应机制。通过本基金的支持，取得了以下成果：.（1）在具有不同拓扑结构的ZSM-5, SSZ-13以及MOR分子筛上，利用13C-27Al双共振供体NMR实验研究了碳池物种与分子筛骨架活性位之间的主客体相互作用。研究表明，碳池物种均可以与这三种分子筛骨架活性位产生不同程度的主客体相互作用。这种主客体相互作用直接影响到甲醇的转化、产物选择性以及分子筛失活。.（2）研究了在ZSM-5分子筛上，第一个C-C键物种的形成机制。研究表明，甲醇可以在分子筛非骨架铝上形成甲氧基物种。通过与甲醛发生C-C键偶联，可以形成第一个C-C键物种乙醛。进一步与甲醇发生氢转移反应，乙醛可以形成乙醇/乙氧基，并最终形成乙烯。这为MTO反应中第一个C-C键物种的形成提供了实验依据。.（3）研究了分子筛上，环戊烯碳正离子-芳烃碳池物种间的π相互作用以及对积碳物种的生成。研究表明，环戊烯碳正离子通过与芳烃碳池物种发生π相互作用导致其具有一定的空间邻近性，并最终形成萘等积碳物种前驱体。.这些研究成果可以为开发高性能MTO催化剂以及优化反应工艺提供重要的理论依据.

项目成果

期刊论文数量（5）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（0）
Observation of an oxonium ion intermediate in ethanol dehydration to ethene on zeolite
沸石上乙醇脱水制乙烯过程中氧鎓离子中间体的观察
  • DOI：
    10.1038/s41467-019-09956-7
  • 发表时间：
    2019-04
  • 期刊：
    Nature Communications
  • 影响因子：
    16.6
  • 作者：
    Xue Zhou;Chao Wang;Yueying Chu;Jun Xu;Qiang Wang;Guodong Qi;Xingling Zhao;Ningdong Feng;Feng Deng
  • 通讯作者：
    Feng Deng
Extra-Framework Aluminum-Assisted Initial C-C Bond Formation in Methanol-to-Olefins Conversion on Zeolite H-ZSM-5
H-ZSM-5 沸石上甲醇转化为烯烃时骨架外铝辅助初始 C-C 键形成
  • DOI：
    10.1002/anie.201805609
  • 发表时间：
    2018-08-06
  • 期刊：
    ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
  • 影响因子：
    16.6
  • 作者：
    Wang, Chao;Chu, Yueying;Deng, Feng
  • 通讯作者：
    Deng, Feng
Host-Guest Interactions and Their Catalytic Consequences in Methanol to Olefins Conversion on Zeolites Studied by 13C-27Al Double-Resonance Solid-State NMR Spectroscopy
C-13-Al-27 双共振固态核磁共振波谱研究沸石上甲醇转化为烯烃的主客体相互作用及其催化后果
  • DOI：
    10.1021/acscatal.7b01738
  • 发表时间：
    2017-09-01
  • 期刊：
    ACS CATALYSIS
  • 影响因子：
    12.9
  • 作者：
    Wang, Chao;Xu, Jun;Deng, Feng
  • 通讯作者：
    Deng, Feng
π‐Interactions between Cyclic Carbocations and Aromatics Cause Zeolite Deactivation in Methanol‐to‐Hydrocarbon Conversion
揭示环状碳正离子与芳烃之间的α-相互作用导致甲醇-碳氢化合物反应中沸石失活
  • DOI：
    10.1002/anie.202000637
  • 发表时间：
    2020-02
  • 期刊：
    Angewandte Chemie International Edition
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Chao Wang;Min Hu;Yueying Chu;Xue Zhou;Qiang Wang;Guodong Qi;Shenhui Li;Jun Xu;Feng Deng
  • 通讯作者：
    Feng Deng
Mechanism of Methanol-to-hydrocarbon Reaction over Zeolites: A solid-state NMR Perspective
沸石上甲醇转化为烃的反应机理：固态 NMR 视角
  • DOI：
    10.1002/cctc.201901937
  • 发表时间：
    2020-01-07
  • 期刊：
    CHEMCATCHEM
  • 影响因子：
    4.5
  • 作者：
    Wang, Chao;Xu, Jun;Deng, Feng
  • 通讯作者：
    Deng, Feng

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  • 通讯作者：
    王超

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甲醇制烯烃反应中非骨架铝催化作用机制的固体核磁共振研究
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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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