微孔隙水合物生成与分解过程的微尺度基础研究

Nature gas hydrate has been regarded as an ideal alternative green energy resource. The type of nature gas hydrate is mainly argillaceous silt in production field of south sea in China. In this porous hydrate reservoir, the formation of hydrate is complex and its exploitation faces large challenge. Therefore, investigation of formation and dissociation of hydrate and its phase behavior is the key fundamental problem. Most of previous relevant hydrate experimental studies were carried out in a macroscopic scale.This project combines advanced microfluidic technology and establish novel microscopic experimental platform for measuring gas-liquid-hydrate system phase behavior, in order to achieve the direct micro-scale measurement and visualization of hydrate formation, dissociation and interfacial phenomena. The microscopic phase equilibrium thermodynamics and nucleation, growth/dissociation kinetics of hydrate in micropores will be systematically investigated. Combined with the experimental results, the application of current hydrate equilibrium thermodynamics model in porous media will be further expanded. On the basis of the results in macroscopic level, the effect of confinement of geometry of micro pores on vapor-liquid-solid (hydrate) phase behavior could be revealed.This project will give a better understanding on the formation and dissociation of hydrates and the mechanism of phase transition from the microscopic level, and then provide important theoretical support for the formation and exploitation of hydrates.

天然气水合物已经被视为一种未来理想的替代清洁能源。我国南海天然气水合物试采区主要为泥质粉砂质类型，在这种多孔介质的水合物储层中，水合物成藏过程复杂，其开发面临巨大挑战。所以，在多孔介质内探究水合物的生成与分解及其相变过程就成为核心的关键基础问题。在以往多数研究中，相关的水合物实验工作大多在宏观层面上开展。本课题借助先进微流控技术，通过建立新型微孔隙中气-水-水合物体系相态行为微观测量实验探究平台，实现水合物在微孔隙中生成、分解及界面现象的直接微尺度测量及可视化。对水合物在微孔隙中的微观相平衡热力学以及成核、生长及分解动力学过程作系统性的探究，结合实验成果进一步拓展现有水合物相平衡热力学模型在孔隙介质中的应用。在宏观研究结果的基础上，进一步揭示微尺度空间对气-液-固（水合物）相行为的影响。此课题将从微观层面深入认识水合物的生成与分解及相变机理，进而对水合物成藏与开采提供重要的理论支撑。

探究水合物在多孔介质中生成与分解过程及相态行为是天然气水合物成藏与开采方面的关键基础内容。传统的水合物相关研究多数在宏观层面进行，本项目借助微流控技术和显微成像技术，建立孔隙流体相态行为微观测量实验平台，实现在具多孔结构的微芯片内对水合物生成与分解过程和相态行为，及多相界面特性在孔隙尺度的直接微尺度可视化探究。该实验平台可用于孔隙内水合物热力学生成条件的确定和水合物生长动力学的微观测量。首先，探究孔隙内环戊烷水合物生成与分解行为，通过显微成像结果获得水合物在微芯片孔隙内的生成与分解微观形貌，确定热力学生成条件并分析动力学生长与分解行为，同时考察了盐和表面活性剂对环戊烷水合物分解行为的影响。然后，探究了甲烷水合物在孔隙模型中的生成与分解规律，并量化分析水合物分解过程中甲烷气泡的尺寸及分布和聚并现象。在微观孔隙模型中发现甲烷水合物的不同生长形态和模式，实验结果表明水合物生成的不同模式与甲烷气体在水相中不同的存在形式相关，如甲烷气泡的尺寸及分布。甲烷水合物分解过程的微观成像结果表明水合物的不同生成模式会导致不同的水合物分解行为，并引起水合物稳定性的差异。在盐水体系中甲烷水合物分解过程中甲烷气泡的聚并行为更为显著。此外，项目探究了孔隙内甲烷水合物的二次生成与分解行为，研究结果表明多次水合物生成-分解过程会显著影响气-液界面行为，致使甲烷气泡重新分布，进而导致不同的水合物生成与分解现象。本项目还探究了甲烷水合物在玻璃孔隙模型内水合物膜生长动力学，量化分析了孔隙内甲烷水合物膜横向生长动力学，并微观观测孔隙内水合物膜纵向增厚生长行为。最后设计微填充床反应器，并结合微观测量实验平台，探究孔隙中水合物生成过程中多孔介质的渗流特性。本项目所获得的研究结果提高了在微观层面上水合物在孔隙内的相变机理和生成与分解行为的认识和理解，为水合物成藏与开采理论奠定基础。

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