基于三维结构重建的固体氧化物燃料电池纳米电极的理论研究

Nanostructured solid oxide fuel cell (SOFC) electrodes enjoy many advantages, such as low sheet resistance and high chemical compatibility between materials. The three-dimensional (3D) microstructures of nanostructured SOFC electrodes are extremely complex, and the microstructural features are nano-scaled. However, the state-of-the-art 3D reconstruction techniques are presently unable to reconstruct the microstructures of nanostructured SOFC electrodes as the limited spatial resolutions. Thus, many controversies exist for the understanding of the microstructure vs. performance relationship. Accordingly, a theoretical methodology is proposed to reconstruct the 3D microstrucuture of nanostructured SOFC electrode by using its two-dimensional field emission scanning electron microscopy. Multiphysics modeling is also proposed to simulate electrochemical processes within the 3D electrode microstructures. The overall objective of this proposal is to clarify the microstructure vs. performance relationship and eventually to provide technical and theoretical basis for the analysis and optimization of nanostructured SOFC electrodes.

固体氧化物燃料电池（SOFC）纳米电极具有界面电阻低，电极材料化学相容性高等优点。SOFC纳米电极的三维结构极为复杂，微结构特征都在纳米尺度。然而，由于空间分辨率的限制，现有的三维重建实验技术无法表征SOFC纳米电极的三维结构，因此，对电极构-效关系的认识存在争议。为此，本项目提出一种理论重建方法，利用高分辨场发射扫描电子显微镜获得SOFC纳米电极的二维剖面图像，再根据二维剖面图像反演电极三维结构。并应用多物理场模型，分析纳米电极三维结构内的电化学过程。目的是明确SOFC纳米电极的构-效关系，为纳米电极的分析与优化提供技术支持和理论依据。

针对“基于三维结构重建的固体氧化物燃料电池纳米电极的理论研究”，开展了纳米结构电极的三维结构表征与重建、电极微结构与性能关系的研究，取得了以下成果：.1）实现了纳米催化剂浸渍电极的高精度高通量三维结构重建。提出了根据电极高分辨率二维截面图像重建三维结构的距离相关函数收敛方法，定量研究了(La,Sr)MnO3纳米颗粒浸渍Y2O3-ZrO2电极的制备工艺-三维结构-电化学性能之间的关系。提出了浸渍电极三维结构热稳定性与曲折因子理论模型。研究了电极结构参数、温度、时间对三相线长度、曲折因子等结构参数的演变动力学。.2）提出了从电化学阻抗谱解算电化学过程弛豫时间分布的理论方法，为电极过程研究提供了有效方法，进而为电极构效关系的研究提供了技术保障。原位分析了多孔电极在开路状态下的电化学过程，得出了电极内的气体扩散阻抗，并进一步解算出多孔电极气孔的曲折因子，实现了电极结构的原位研究。.3）突破了平衡热力学模型局限，应用不可逆热力学运动方程（Onsager方程）和局部热力学平衡（稳态热力学的基石），推导出了SOFC电极过程动力学方程，并提出了在复杂三维结构内解算流量控制方程的三维矩阵过松弛迭代数值方法。实现了电极微结构与性能关系的精确计算。.4）基于上述理论研究，提出了一种基于等离子体辉光放电刻蚀技术的电极结构纳米化方法。表面纳米化的(La,Sr)(Co,Fe)O3的表面交换系数提高一个数量级以上。进一步提出了一种高效稳健的(La,Sr)(Co,Fe)O3纳米纤维结构阴极，应用弛豫时间分布技术研究了电极电化学过程，并应用三维重建技术研究了电极结构参数对性能的影响，揭示了电极性能提升的理论机制。

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