金属纳米结构和分子的耦合体系中电荷转移对其光学响应的调控研究

The coupled metal-nanostructure and molecular system is the idea system to build up many optoelectronic devices at nanoscale. The optical response of this type of systems is strongly affected by the coupling between the metal plasmons and molecular excitons. Within the strong coupling regime, the change transfer plays a vital role on this coupling. In this project, based on our previous studies in the plasmonics with both the first-principles calculations and the effective Hamiltonians analysis, we propose to carry out a systematic study for the effect of the charge transfer on the characteristic optical response of the systems. We will adopt the first-principles calculation to find the scale for the charge transfer to happen and the corresponding electronic state of the system; We will build up an effective Hamiltonian to describe the coupling system, and qualitatively discuss the effect of the charge transfer on the peak position of the resonances and nonlinear response of the systems; Based on those understandings, we will further study the possibility to control the optical response of the systems by tuning the energy and lifetime of the plasmons. Successful execution of the proposed research will enrich our fundamental understanding for coupled systems, and will also expand the application prospects of the relevant materials.

金属纳米结构和分子的耦合体系是实现各种纳米光电子学器件的理想载体。这类体系的光学响应受到由金属等离激元和分子激子两类重要的元激发相互作用的调制。而在强耦合情况下，可能出现的电荷转移对于等离激元和分子的耦合有着至关重要的影响。本项目结合我们前期在等离激元光子学中通过第一性原理和有效哈密顿量分析的研究，围绕电荷转移对耦合体系光学响应的影响展开深入的理论研究。我们将采用基于密度泛函理论的第一性原理计算来确定电荷转移发生的空间及时间尺度及其对耦合系统电子态的影响；通过建立基于二次量子化的有效哈密顿量来定性讨论电荷转移发生时系统光吸收谱的共振频率位移以及非线性等响应特征；在此基础上，再结合量子尺度的计算通过对金属等离激元的共振频率和寿命的比较和筛选，实现对耦合体系光学响应的有效操控。本项目的实施将对此类耦合体系在纳米光电子学器件中的应用打下坚实的物理基础，并拓展其应用前景。

金属纳米结构和分子的耦合体系是实现各种纳米光电子学器件的理想载体。本项目重点研究了这类耦合体系中的能量转移行为，光谱学特性，以及与电子转移有关的光学现象。我们研究了将耦合体系用于太阳能电池结构中，从而通过对耦合的调控达到优化太阳能电池光电转换效率的目的。我们研究了耦合体系吸收谱的不对称性和金属以及分子各自光吸收强度间的关系。结合我们前期从第一性原理计算中了解到的等离激元的量子描述方法，我们建立了描述耦合体系的全量子模型，系统的揭示了不对称性的微观原理。通过研究扫描隧道显微镜（STM）和分子构成的耦合体系，我们了解到STM激发分子发光中，可能存在的不同微观机制，以及由不同激发方式导致的特殊光学现象。同时我们还研究了STM针尖处于不同位置，对分子和纳腔的耦合体系发光光谱的影响。本项目的实施为此类耦合体系在纳米光电子学器件中的应用打下坚实的物理基础，并拓展其应用前景。

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