基于阈值光电子-光离子符合成像的甲醇团簇电离-解离研究

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项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    21903079
  • 项目类别：
    青年科学基金项目
  • 资助金额：
    25.0万
  • 负责人：
    吴向坤
  • 依托单位：
    中国科学技术大学
  • 学科分类：
    B0304.化学动力学
  • 结题年份：
    2022
  • 批准年份：
    2019
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2020-01-01 至2022-12-31

项目摘要

As the simplest alcohol, methanol can form two hydrogen bonding structures, C…H…O and O…H…O. It is an ideal system to recognize the molecular structure and conformation of liquid alcohols, and to understand the hydrogen bonding interactions. In this project, the threshold photoelectron-photoion coincidence imaging, combined with the synchrotron ultraviolet photo-excitation, is proposed to be applied to study the dissociative photoionization of methanol clusters and deuterated methanol clusters (CD3OH)n, (CH3OD)n. By measuring the mass-selected threshold photoelectron spectra and the coincident mass spectra, the appearance energies of fragments, together with the proton transfer mechanism, can be determined, with the aid of the high-level quantum chemical calculations. Moreover, the dissociative photoionization of (CH3OH)n will be revealed by measuring the kinetic energy release and angular distributions in dissociation of energy-selected (CH3OH)n+ cluster ions. These accurate spectroscopic data and dynamic information will be provided for the related applications. Meanwhile, the dependence of bond energy on the cluster size can help us to deeply understand the kinetics of solvation and other related processes.
甲醇作为最简单的醇类分子，同时存在C…H…O和O…H…O两种氢键结构，是人们了解液相醇类分子结构和构象，以及复杂氢键相互作用的理想体系。本项目中我们拟采用自行研制的阈值光电子—光离子符合成像质谱仪，以同步辐射真空紫外光作为激发光源，开展甲醇团簇及氘代甲醇团簇(CD3OH)n，(CH3OD)n的光电离-解离动力学研究。通过测量各碎片离子的质量选择阈值光电子谱及符合质谱，结合高精度量子化学计算，精确地确定各碎片出现势，完善质子转移机理。此外，开展激发态的(CH3OH)n+离子解离动力学研究，测量解离碎片的能态分布和角度分布，尤其关注团簇脱H2O和脱CH3OCH3的碎片通道，从而在分子层次上深入理解此甲醇团簇离子的光电离-解离机理，为相关领域的应用提供准确的光谱数据以及动力学参数，并通过考察键能与团簇尺寸的依赖关系，加深对溶剂化效应等反应动力学过程的理解。

结项摘要

氢键在生物应用,星际化学，分析化学，大气物理与化学及溶剂化作用等方面都起着重要的作用。团簇作为气相向凝聚相转变的中间状态，是人们研究凝聚相中复杂氢键相互作用的简化模型。通过研究团簇分子和离子的结构与性质，不仅可以完善原子分子数据库，而且可以为人们深入理解凝聚相中的分子构象和性质，及复杂氢键相互作用。.我们发挥阈值光电子-光离子符合成像技术的优势，通过真空紫外（VUV）光在甲醇及氘代甲醇团簇电离阈值附近进行电离，实验观测到质子化的甲醇团簇碎片为主要产物并首次观测到了脱水及脱甲基的通道，在氘代的甲醇实验中我们发现在解离之前两个羟基上的氢和一个甲基上的氢发生了交互。与高精度的量子化学理论计算及统计模型相结合，我们得到了二聚体的 0 K出现势，解离机理,理解氢键在解离过程的作用。此外而且开展了，甲醇催化制烯烃的热催化机理研究，若干卤代烷烃（如C6H11X (X=F, Cl, Br 和I), CHF3, CF2Cl2, C6H5F和C6H5Cl）电离解离研究，部分木质素模型化合物（香兰素和甲氧基苯甲醛）及汽油添加剂二甲氧基甲烷的热解研究。执行期间在国内外主流期刊Angew chem., Phys. Chem. Chem. Phys., J. Chem. Phys.等发表SCI论文14篇。. 这些研究为我们在此基础上，我们希望能够在分子层次上深入理解甲醇团簇体系的光电离-解离机理，认识氢键在稳定团簇结构所起的关键作用，为与之相关的领域提供准确的光谱数据以及动力学参数；同时，我们在分子层面上对木质素模型化合物热解与甲醇制烯烃的理解，可以为绿色能源的发展提供了部分的理论支持。

项目成果

期刊论文数量（14）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（0）
A plethora of isomerization processes and hydrogen scrambling in the fragmentation of the methanol dimer cation: a PEPICO study
甲醇二聚体阳离子裂解中的大量异构化过程和氢扰乱：一项 PEPICO 研究
  • DOI：
    10.1039/d1cp05155e
  • 发表时间：
    2022
  • 期刊：
    Physical Chemistry Chemical Physics
  • 影响因子：
    3.3
  • 作者：
    Xiangkun Wu;Xiaoguo Zhou;Saša Bjelić;Patrick Hemberger;Bálint Sztáray;Andras Bodi
  • 通讯作者：
    Andras Bodi
Ro-vibrational Distribution of NO+ Dissociated from NO2+ Ions in the a3B2 and b3A2 States: A Slow “Impulsive” Dissociation Example Revealed from Threshold Photoelectron–Photoion Coincidence Imaging
在 a3B2 和 b3A2 态中从 NO2 离子解离的 NO 的 Ro 振动分布：阈值光电子 - 光电离子符合成像揭示的慢速 - 脉冲 - 解离示例
  • DOI：
    10.1021/acs.jpca.1c00701
  • 发表时间：
    2021
  • 期刊：
    The Journal of Physical Chemistry A
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Tongpo Yu;Xiangkun Wu;Xiaohan Ning;Yan Chen;Xiaoguo Zhou;Xinhua Dai;Fuyi Liu;Shilin Liu
  • 通讯作者：
    Shilin Liu
Ketenes in the Induction of the Methanol-to-Olefins Process.
甲醇诱导制烯烃过程中的乙烯酮
  • DOI：
    10.1002/anie.202207777
  • 发表时间：
    2022-10-10
  • 期刊：
    Angewandte Chemie (International ed. in English)
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
  • 通讯作者：
Ionization energy and thermochemistry of CF2Cl2 determined from threshold photoelectron spectroscopy
通过阈值光电子能谱测定 CF2Cl2 的电离能和热化学
  • DOI：
    10.1016/j.cplett.2021.138631
  • 发表时间：
    2021-04
  • 期刊：
    Chemical Physics Letters
  • 影响因子：
    2.8
  • 作者：
    Hanhui Zhang;Tongpo Yu;Xiangkun Wu;Yan Chen;Baokun Shan;Xiaoguo Zhou;Xinhua Dai;Shilin Liu
  • 通讯作者：
    Shilin Liu
Isomer-Dependent Selectivities in the Pyrolysis of Anisaldehyde
茴香醛热解中异构体依赖性选择性
  • DOI：
    10.1021/acs.energyfuels.2c01455
  • 发表时间：
    2022-06
  • 期刊：
    American Chemical Society
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Xiangkun Wu;Zihao Zhang;Zeyou Pan;Saša Bjelić;Andras Bodi;Patrick Hemberger
  • 通讯作者：
    Patrick Hemberger

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其他文献

二甲醚在13.30~14.30 eV激发能下的光电离解离研究
  • DOI：
    10.3969/j.issn.0253-2778.2020.05.010
  • 发表时间：
    2020
  • 期刊：
    中国科学技术大学学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    徐磊;吴向坤;于同坡;周晓国;刘世林
  • 通讯作者：
    刘世林
N_2O~+离子B~2П态的光谱与光解离动力学
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2015
  • 期刊：
    Acta Physico - Chimica Sinica
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    孙中发;高治;吴向坤;唐国强;周晓国;刘世林
  • 通讯作者：
    刘世林
氧硫化碳在230 nm光激发下的S(~3P)解离通道
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2017
  • 期刊：
    物理化学学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    吴向坤;高治;于同坡;周晓国;刘世林
  • 通讯作者：
    刘世林
8.5~12.5eV能量范围内溴甲苯离子的解离动力学研究
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2018
  • 期刊：
    中国科学技术大学学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    夏禹;唐小锋;温作赢;吴向坤;汪程程;郭晓天;刘付轶;张为俊
  • 通讯作者：
    张为俊
氧硫化碳在230nm附近的三重态解离通道
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2015
  • 期刊：
    中国科学技术大学学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    高治;孙中发;吴向坤;唐国强;周晓国;刘世林
  • 通讯作者：
    刘世林

其他文献

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

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          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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