Pu-239在粘土岩地质处置环境中的水化学行为及迁移机理研究

How to dispose safely and effectively High Level Radioactive Waste (HLW) is a challenging issue for the sustainable development of human being. Chinese government adopta "deep geological disposal of HLW" method. Clay rock has become a intense research direction as surrounding rock around HLW due to its self sealing and low permeability compare to other rock types. In the HLW, Pu-239 is one of the most particular key nuclides because of its highly toxic longevity, high sensitivity and various valence state of coexistence. In clay rock, its basic physical and chemical properties, aqueous chemical behavior, and migration mechanism have not yet been well understood, especially the molecular level mechanism at the interface between geological media of clay rock and Pu-239 is not clear at all. The mechanism is the key to help us to minimize the migration of Pu-239. This project aims to fully understand the migration behavior of Pu-239 in clay rock by studying aqueous chemical behavior of 239Pu in disposal geological media, and the molecular-level geochemical interaction mechanism of Pu-239 on the surface of clay rock. By developing reactive transport model incorporated the molecular-level geochemical processes, the amount and speed of the migration of Pu-239 in the environment will be accurately predicted. The relevant results could provide reliable scientific support and method which can effectively minimize the transport of Pu-239.

如何长期安全处置高放废物是人类可持续发展亟待解决的难题。粘土岩由于具有自封闭性、渗透率低等其他岩石类型不可比拟的优点，已经成为了高放废物处置围岩的热点研究对象。高放废物中的关键核素Pu-239具有剧毒性、长寿命、高敏感性及多种价态共存等特殊性，其在粘土岩中的物理化学性质、水化学行为、以及输运机理等方面的基础科学信息较为匮乏，尤其是在分子层面上Pu-239与粘土岩地质材料的界面相互作用机理尚不明确，该机理是帮助我们控制其迁移的关键。本项目拟通过研究Pu-239在处置地质环境中的水化学行为，及其与粘土岩在分子层面上的地球化学动力学过程与反应机理，来深入了解Pu-239在粘土岩地质环境中的输运行为。通过建立基于分子层面地球化学过程的输运模型，有效预测Pu-239在高放废物处置环境中的迁移数量和速率。并以此为基础提出有效阻滞Pu-239输运的有力科学依据与方法。

高放废物地下实验室和地下处置库的建立，需要开展大量的基础性科学研究，为实现放射性废物的有效处理处置提供必需的技术支撑，其中重点包括了高放废物地质处置中物理化学领域的关键技术研究。本项目以高放废物处置中关键核素Pu-239的物理化学行为为指导，针对Pu(IV)在粘土岩地质处置环境中的化学形态特征及迁移机理开展研究，获取Pu(IV)在粘土岩地质处置环境中的物化行为特征参数，构建Pu(IV)在地质环境中的迁移扩散模型。项目研究成果可以为我国高放废物粘土岩处置库的选址与建设、核设施退役及放射性废物治理等方面工作，指导Pu在地质环境中的迁移过程与屏障技术提供技术意见，对核废物地质安全处置工作具有科学意义。.项目主要取得了研究结果包括：通过开展Pu(Ⅳ)在粘土岩地下水中的氧化还原反应行为研究，获取了地质环境中辐射产物H2O2、粘土矿物、腐殖酸与Pu(Ⅳ)的氧化还原动力学过程及影响特征参数；通过开展Pu(Ⅳ)在粘土岩地质处置环境中的配合反应研究，获取了粘土岩地下水中无机配体CO32-/HCO3-与Pu(Ⅳ)的配合反应机理及影响特征参数、有机配体腐殖酸与Pu(Ⅳ)的配合反应机理及影响特征参数、Pu(Ⅳ)在粘土岩地下水中水解反应及影响特征；通过开展Pu(Ⅳ)在粘土地下水溶液中胶体行为研究，获取了天然胶体与Pu(Ⅳ)的相互作用机理及影响特征参数、粘土矿物材料改性及与Pu(Ⅳ)相互作用机理及影响特征参数；通过开展Pu(Ⅳ)在粘土岩中的吸附行为及迁移机理研究，获取了Pu与粘土岩的相互作用机理及影响特征参数，包括吸附分配系数、弥散系数、滞留系数和迁移速度等，揭示了Pu(Ⅳ)在近场围岩粘土岩中的迁移规律与机理；综合考虑Pu(Ⅳ)在地下水溶液中的物理化学行为，以及Pu(Ⅳ)在粘土岩介质中的吸附、弥散、滞留等迁移特征迁，建立了Pu(Ⅳ)在粘土岩地质处置环境中迁移扩散模型，实现对Pu(IV)在地质环境中的迁移过程与扩散趋势进行预测与评估。.依托项目研究成果，发表学术论文35篇，其中SCI 16篇，中文核心19篇，授权发明专利1项，目前已经在企业进行成果转化，应用于行业相关单位生产工作中。

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