基于介观光学金属-介质异质结构的高效有机光伏器件研究

针对有机光伏器件的能量转化效率不高的关键问题，本课题围绕介观光学基础理论和新规律，基于介观光学金属－介质异质结构对光场分布和激子行为的调制，研制高效复合型有机光伏器件，研究其光电转化过程中微观机理，分析制约其能量转化效率的各种因素，改善其性能。主要研究内容有：1.研究有机光伏器件中能量转化、电荷转移超快动力学，分析介观光学结构对激子行为的影响规律，为改善器件性能提供实验依据和理论指导。2. 基于有机光伏器件的特有结构，设计和制备一维、二维和三维，对称和非对称微纳结构，研究金属/介质、介质/介质介观光学异质结构对光的传输、耦合和调制等，实现非相干、超宽光谱的光局域化和场增强效应，优化有机光伏器件结构。3. 将介观光学结构引入有机光伏器件，研究器件性能改善，探明其改善的机理，为优化有机光伏器件中微纳结构和最大程度地提高器件性能提供理论和实验依据和指导。

我们分析了影响OPVs效率的各个因素，其主要因素为：光吸收、激子分离和传输、载流子收集等方面。我们基于这些因素，设计科适用于OPVs的介观结构，提高器件效率。.1、吸收：我们通过外延的荧光材料和荧光上转化材料将工作材料无法吸收紫外和红外的部分转化成可以吸收的可见光，从而展宽器件吸收光谱范围；引入金属纳米颗粒，利用金属-介质界面的表面等离子体共振吸收增强器件的光吸收强度； .2、激子分离和传输：我们提出了两种实现垂直相分离的方法—外场驱动垂直相分离和紫外光引发受体聚合诱导给体与受体实现垂直相分离，器件效率提高了20-30%，达到7.85%。垂直相分离有利于形成受体或给体的连续结构有利于电荷传输，降低器件的空间电荷积累及载流子再复合。.3、电荷收集：改善电极和有机功能层的界面，提高载流子的收集，我们研究了金属氧化物(介质)/ 金属阴极结构在提高有机光电器件性能中的作用。将金属氧化物如MnO、ReO3等应用于电子注入和传输层，制备了高效的光电器件；同时，使用自组装层修饰阳极，在给体聚合物上引入-SH，并将其以共价键自组装在金膜表面，从而为减少有机/无机层的势垒，有利于活性层与阳极之间形成欧姆接触。另外，共价键结合相对于PEDOT层与阳极之间的范德华力更为强烈，有利于载流子的传输并降低Rs，所得改善了器件的VOC、JSC及FF，其PCE达到7.1%，相对传统的ITO/PEDOT:PSS/active layer结构器件有15%提高。. 4、综合：为了实现高效的器件，我们设计和合成了多类光电功能材料，尝试了多种介观结构的制备方法。综合以上各因素，优化器件结构，单节有机器件效率提高到8.47%，介观结构的有机无机复合的钙钛矿电池的效率达11.7%。. 5、机理研究：为了更好地指导器件设计，我们还利用超快光谱等技术，研究了聚合物体系中激子的产生、分离和电荷传输收集的超快动力学，研究表明，基态分子链通常呈现弯曲形状；在激发态时，由于电子云的离域特性，激发态更倾向于形成平面结构。在薄膜体系中，我们研究了噻吩类多分枝衍生物。研究表明，短分子支链的存在，破换了主链的局域有序性，降低了能量传递效率。随着侧链长度增加，主链的有序性被破坏，但电荷的复合效率也被降低，反而促进了自由电荷的形成，提高了电池的效率。我们还尝试了经由电纺拉伸,或者由外力引发的有序聚合物体系。

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