中低温煤焦油中族组分的定向分离

Medium- and low-temperature coal tars (MLTCTs) primarily consist of relatively volatile hydrocarbons (RVHCs), heteroatom-containing components mainly being phenol and alkylphenols (PAPs) and asphaltene. In our country, the annual production of the MLTCTs has been over 4 Mt since 2008. It is of great importance to realize directional separation of the group components in the MLTCTs. In this project, we are going to use MLTCTs produced in Northern Shaanxi and to separate the MLTCTs into RVHCs, PAPs, nitrogen-containing organic mixture and asphaltene and to obtain some pure chemicals from the group components using solvent extraction-adsorption/desorption method in an integrated separation system developed. Multipal advanced techniques, such as gas chromatography/tandem time of flight-mass spectrometry and high performance liquid chromatography/tandem time of flight-mass spectrometry, are used to analyze the resulting group components to examine the the effects of adsorbent type and feed, mass ratio of the solvents to the MLTCTs, extraction time and times on the separation efficiency and to understand the mechanisms for the interactions among different components in the MLTCTs, the solvents and adsorbent. The optimization of separation process will be conducted for directional separation of the group components in the MLTCTs in shorter time and lower energy consumption. Base on the above investigations, we aim at providing important scientific basis for developing technologies of efficiently utilizing MLTCTs.

中低温煤焦油主要由较易挥发的烃类成分、以苯酚和烷基苯酚为主的含杂原子成分和沥青质组成。从2008年起我国中低温煤焦油年产量就超过4 Mt。实现中低温煤焦油的族组分定向分离对于中低温煤焦油的高效利用具有十分重要的意义。本项目拟选用陕北地区产的中低温煤焦油，利用已研制的一体化分离系统，采用溶剂萃取-吸附/脱附等方法分离中低温煤焦油为较易挥发的烃类成分、以苯酚和烷基苯酚为主的含氧成分、含氮有机混合物和沥青质进而从这些族组分中分离纯品，利用气相色谱/串联飞行时间质谱联用和高效液相色谱/飞行时间质谱联用等多种先进的手段分析所得族组分，考察吸附剂种类和用量、溶剂与中低温煤焦油的配比、萃取时间和次数对分离效果的影响，揭示中低温煤焦油中不同组分与溶剂和吸附剂的作用机理，以在较短时间内低能耗地实现中低温煤焦油的族组分定向分离为目标优化分离过程。基于上述研究为开发中低温煤焦油高效利用的工艺提供重要的科学依据。

中低温煤焦油是生产半焦的主要副产品。从中低温煤焦油中分离出的诸多有机化学品，尤其是缩合芳香族化合物具有较高的经济价值。从中低温煤焦油中分离尽可能多的缩合芳香族化合物纯品是煤焦化产品高值化利用需要开发的关键技术。.本项目利用气相色谱/串联飞行时间质谱联用和高效液相色谱/飞行时间质谱联用等多种先进的手段分析了中低温煤焦油的各种馏分和精细分离所得的族组分。考察了吸附剂种类和用量、溶剂与中低温煤焦油的配比、萃取时间和次数对分离效果的影响。在分离模型混合物的基础上开发了从中低温煤焦油中分离较易挥发的烃类混合物、以苯酚和烷基苯酚为主的含氧有机混合物、含氮有机混合物和沥青质为并从这些馏分中分离有机化合物纯品的溶剂萃取-吸附/脱附技术。分别以C18、硅胶和碱性氧化铝为填料，依次以石油醚、乙酸乙酯、甲醇和水为洗脱剂，以乙腈作为反向洗脱剂，通过中压制备色谱分离得到了甲苯、茚、萘、甲基萘、惹烯、菲、苯酚、邻甲酚和萘酚等10余种有机化合物纯品。.通过溶剂萃取定向分离中低温煤焦油的族组分，以分子动力学模拟溶剂萃取煤焦油中轻质组分的溶出机理和溶剂与可溶组分之间的作用力，借助高斯计算描绘了溶剂萃取中的氢键作用。以代表中低温煤焦油中典型族组分的有机化合物纯品为原料进行吸附和萃取脱附实验，通过吸附和萃取脱附动力学研究，解析了中低温煤焦油中不同组分与溶剂和吸附剂之间的相互作用并提出了不同组分从吸附剂中析出的规律，判别了这些组分与溶剂和吸附剂之间的相互作用，揭示了中低温煤焦油中不同组分与溶剂和吸附剂的作用机理。.本项目的研究成果包括获得授权的3件发明专利和在Fuel、Fuel Processing Technology和Energy & Fuels等SCI源学术期刊上发表的8篇论文；通过本项目的研究，培养2名博士和4名硕士。

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