微生物作用下高温地热流体来源砷和硫的地球化学过程及其对砷迁移转化的影响

Biogeochemistry of arsenic and sulfur is important to arsenic transformation and mobilization in geothermal environments. In this proposal, microbially-mediated arsenic transformation will be investigated in typical geothermal fields in Tibet and Yunnan. The relationship between microbial community and geochemistry of As and S in high arsenic geothermal fields will be studied with an integrated approach including hydrogeochemistry and microbiomics technologies. The microbial diversity, function and community structure involved in As and S in hot springs with different geochemistry will be detected with Illumina, Geochip, gene clone libraries as well as qPCR. The key environmental factors responded by the microbial communities will be found out. Pure culture or enrichemnts which can metabolize As and S, as well as thioarsenites will be screened and identified. The processes of arsenic transformation and mobilization in geothernal environments will be detected with microcosm experiments. These studies will improve our understanding of the microbially-medicated molecular mechanism of arsenic transformation and mobilization, and provide scientific evidences for sustainable utilization of geothernal resources.

微生物作用下砷和硫的地球化学作用过程对地热流体来源砷的迁移转化有巨大影响。本研究选取我国藏南和滇西典型富砷富硫的热泉为研究对象，运用水文地球化学和微生物组学相结合的方法，从砷和硫的生物地球化学作用关系着手，分析在不同地热水地球化学特征下砷和硫的赋存形态及分布特征，以及典型含砷、硫热泉环境中与砷和硫相关的功能微生物群落多样性和分布及其对环境因子的响应规律，解析各功能微生物作用下砷和硫的转化特性，研究地热流体从泉口至环境的排泄过程中，砷和硫各形态之间的相互转化与微生物作用之间的耦合关系，探讨在微生物作用下热泉环境中砷和硫地球化学作用过程及其对砷迁移转化的影响，深入剖析高温富砷富硫条件下微生物作用于砷的迁移转化分子机制，为我国地热流体来源砷污染的防治以及合理开发利用地热资源提供科学依据。

本研究以滇藏地热带典型富砷富硫热泉为研究对象，将地球化学和微生物组学相结合，分析了热泉砷和硫的生物地球化学过程。研究表明：研究区热泉水化特征存在较大差异，砷和硫的生物地球化学过程相互影响。在高砷高硫热泉中栖息了大量与砷和硫转化相关的微生物群，如Thermus和Sulfurihydrogenibium等，海拔、温度、pH、硫化物、硫酸盐和砷等是控制热泉水化特征及其微生物群落结构特征的关键环境因子。硫代硫酸盐通常在泉眼处浓度最高，从泉口流经过程中，伴随As3+和S2-氧化，硫代硫酸盐快速转化成为亚砷酸盐，再被氧化为砷酸盐。热泉环境中与砷和硫代谢相关的微生物菌群结构和多样性与分布各不相同。砷氧化菌主要栖息在DO、EC和砷偏高的热泉中。不同硫氧化途径的微生物群落结构及其关键环境因子各不相同，与硫代硫酸盐氧化相关的微生物主要分布在SO42-和ORP相对高的热泉，而与硫单质氧化相关的微生物主要分布在总砷和电导率偏高的碳酸盐型热泉中。进一步对典型嗜热砷氧化菌Thermus的分子机理分析，发现砷氧化阻遏调控子AsoR的缺失是导致菌株砷氧化基因从诱导型表达向组成型表达转变。Thermus类群的砷氧化调控不同于其他砷氧化微生物类群的双组份调控，为AsoR型单组分调控系统。AsoR的缺失不仅上调了aioBA表达，且引起了与砷氧化相关的其他代谢通路表达调控的变化（上调或下调），包括通道蛋白、核苷酸代谢、氨基酸代谢、脂肪酸代谢、能量代谢、群体感应和生物膜的形成以及DNA修复和重组等。通过热泉微生物菌席的代谢特征发现，为适应高砷高温寡营养热泉环境，微生物群采用共代谢模式。菌席中蓝细菌通过光合作用为共生细菌提供氧气和碳源等，共生菌通过砷氧化/甲基化等为蓝细菌降低砷的毒性；而这些微生物难以独立生存于在这样的极端环境中。不同类型硫氧化菌对热泉砷的迁移转化不同，Anoxybacillus菌能将硫代硫酸盐氧化为SO42-，在50℃中性条件下能促进含砷黄铁矿的溶解并能释放砷并将其氧化。而Sulfolobus菌能在75℃及pH值酸性条件下促进含砷黄铁矿溶解，释放砷并生成黄铁矾、砷酸铁以及单质硫。

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