大气背景点灰霾单颗粒的混合状态与吸湿性研究

Haze aerosols are one hot topic in atmospheric science, but studies of ageing haze particles in the background atmosphere are sparse. PM2.5 and individual particles will be collected in three background sampling sites including Yucheng (coninental site), Mountain Tai (high altitude site), and Changdao (island site) in Shandong Province of North China Plain. Transmission electron microscopy (TEM) and nano-secondary ion mass spectretry (NanoSIMS) will be used to obtain morphology, chemical composition and mixing state of individual particles. Firstly, we can obtain physicochemical properties and sources of individual particles and further evaluate haze types at different background sites. Secondly, combining with back trajectories of air masses and meterolgoical data, we can know mixing state of individual particles under different air masses at different sampling sites. In particular, mixing mechnism between organic and inorganic species in individual aged particles will be focused. Thirdly, some particle samples analyzed by the TEM will be chosen to conduct individual particle hygroscopic experiments in the laboratory. We try to evaluate how orgnaic coatings influence the hygroscopic growth of inorganic particles. The research is helpful to evaluate mixing machnism and heterogeneous chemical reactions on particle surfaces in the background atmospheric areas of North China Plain.

灰霾颗粒物已成为大气科学研究的热点之一，而针对污染区域背景点的老化颗粒物研究尚不足。本项目在区域灰霾频繁发生的华北平原上选择山东禹城、长岛和泰山分别设置代表内陆、沿海和高空大气背景点采集PM2.5和单颗粒样品，用透射电镜和纳米离子探针等观测技术分析老化单颗粒的形貌特征、化学组分和混合状态。首先分析不同功能背景点灰霾单颗粒的理化特性、组分来源及其灰霾类型；其次结合气团后向轨迹和气象资料分析，揭示不同功能背景点、不同类型颗粒物的混合状态，重点探讨单颗粒中有机物、无机物之间的混合规律及其发生老化现象的机理；最后通过单颗粒原位吸湿增长实验，揭示颗粒物的内部混合特征与其表面吸湿性之间的关系，重点阐述二次无机盐颗粒表面覆盖有机物壳后对单颗粒吸湿增长特性的影响。以上研究为揭示大气背景点灰霾向雾霾转化过程中颗粒物表面发生的非均相化学反应提供关键理论依据。

气溶胶颗粒物导致灰霾事件频繁发生，已经成为大气科学研究的热点之一，但是目前针对污染区域和背景点大气中老化颗粒物的研究尚且不足。本项目在区域灰霾频繁发生的华北平原、东北平原等采集大气PM2.5和单颗粒样品，分析老化颗粒物的形貌特征、化学组分、混合状态及吸湿特性。.依据颗粒物的形貌和组分特征，本项目将颗粒物分为8种类型，并定义了外混颗粒和内混颗粒及四种非均相混合结构。研究发现民用煤燃烧排放大量的一次有机颗粒物是导致华北平原灰霾事件频繁发生的主要因素之一，而东北冬季灰霾期间，城市灰霾颗粒物主要含一次有机组分和较多二次有机组分，农村灰霾主要由有机物、富硫、富钾和烟尘等组成，且含大量二次颗粒物。为了更好地对比灰霾污染事件中颗粒物，我们进一步选择一些背景点，如青藏高原背景地区，研究发现主要有二次无机组分和有机物，烟尘和飞灰等更倾向于粘附在大于200nm的二次无机气溶胶表面。此外，我们也针对与华北灰霾 中不同污染物进行详细研究，例如在泰山顶部重污染条件下的观测发现云滴可以捕集大量一次排放的人为排放的难熔颗粒物；针对我国不同区域黑碳气溶胶分形维数（Df）变化特征的研究表明，从隧道采样点到背景点Df平均值变化范围是1.8-2.0，Df可以反映黑碳气溶胶的老化过程；通过对煤炭、农作物秸秆和苹果木等燃烧一次排放的颗粒物进行分析发现，成熟度和燃烧温度是影响民用燃煤颗粒物排放的重要因素；低、中等成熟度煤炭排放的一次有机物和黑碳还携带大量有毒的非挥发性多环芳烃或其衍生物；分别对硫酸铵（AS）和硝酸铵（AN）颗粒及其不同混合比的颗粒及城市大气灰霾颗粒的吸湿性进行研究发现，单个颗粒中的AS含量决定了颗粒的完全潮解点，而AN含量决定了颗粒的起始潮解点；对东海上空气溶胶颗粒物的研究表明，人为源排放的不可溶的铁氧化物在长距离输送过程中被酸性硫酸盐包裹，逐渐转化成可溶性的硫酸铁，并且随着颗粒物老化程度的增加而增加，这为证明“铁酸溶解”假说提供了强有力的证据。

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