甲烷干重整反应路径的智能化动力学分析与动态模拟

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项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    91745102
  • 项目类别：
    重大研究计划
  • 资助金额：
    75.0万
  • 负责人：
    杨波
  • 依托单位：
    上海科技大学
  • 学科分类：
    B0301.化学理论与方法
  • 结题年份：
    2020
  • 批准年份：
    2017
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2018-01-01 至2020-12-31

项目摘要

Dry reforming of methane (DRM) reaction has received considerable attention from industry owing to its ability to convert greenhouse gases, methane and carbon dioxide, to synthesis gas. Meanwhile, the academic value of the DRM reaction is widely recognized due to the C-H bond and C-O bond activation processes involved. In this proposal, we will, by combining density functional calculations and microkinetic modeling, evaluate the reliability of the kinetic models developed for the DRM reaction with different error estimation and statistical approaches, and develop more accurate kinetic models to describe surface catalytic reactions under realistic conditions by the means of dynamic modeling. We will also develop a new program package to automatically analyze the kinetics of the reaction paths of the DRM reaction, in order to ensure the efficiency and accuracy of large scale computational analyses and reaction path searching. Our project will provide more comprehensive understandings on the mechanisms and reaction kinetics of the DRM reaction under realistic conditions, and more importantly will provide more insight into the optimization of Ni-based catalysts for this reaction.
甲烷干重整反应可将甲烷与二氧化碳这两种温室气体转化成合成气而受到工业界的广泛关注。同时该反应由于涉及C-H键与C-O键活化等当前催化研究领域集中关注的化学键活化问题，也具有较高的学术研究价值。本课题将结合密度泛函理论计算与微观反应动力学模拟手段，借助于多种误差分析和统计方法对镍基催化剂表面甲烷干重整反应动力学模型的可靠性进行评估，并试图采用动态模拟的手段建立较准确的动力学模型来描述真实反应条件下的表面催化行为。此外，为了提高大规模理论计算分析和反应路径搜索的效率与准确性，本课题将发展新型程序包对镍基催化剂表面甲烷干重整反应路径进行智能化动力学分析。该项目成功实施后，有望建立对真实反应条件下镍基催化剂表面甲烷干重整反应机理和反应动力学的全新认识，为镍基催化剂的进一步理性优化奠定坚实的基础。

结项摘要

在当前日益严峻的环境污染问题与能源紧缺背景下，通过甲烷干重整反应将温室气体CO2和CH4转化成生产生活中用途广泛的合成气引起了广泛关注。本项目围绕以下两个科学问题进行了研究。第一方面是如何评估基于密度泛函理论计算所构建的动力学模型的可靠性；第二方面是如何建立较准确的动力学模型来描述真实反应条件下的表面催化行为。.项目中开发了一种能够自动化进行基于整个DRM反应网络的路径搜索的方法，可以进行甲烷干重整反应网络自动生成、自动化路径筛选和结果分析，并对Ni(111)和Pt(111)表面上甲烷干重整反应微观动力学进行了研究。使用带有贝叶斯误差估计的泛函（Bayesian error estimation functional-vdw, BEEF-vdW）计算DRM反应吸附质和过渡态的能量，对密度泛函理论自身误差对微观动力学分析结果的影响进行估计，使后续微观动力学分析结论更为可靠。基于以上获得的反应机理信息，我们使用密度泛函理论计算与微观动力学模拟研究了不同掺杂助剂对Ni基催化剂催化甲烷干重整反应活性与抗积碳性能的动态影响，研究发现Al，Zn，Ag，Au，In与Ga掺杂的Ni表面，碳吸附能较弱，甲烷与二氧化碳解离能垒较高，同时甲烷解离比二氧化解离能垒更高，表示这些掺杂表面上有利于抗积碳性能的提升但反应活性较低，其中Al与Zn掺杂的Ni表面碳吸附处于一个适中的程度，且其表面上甲烷解离能垒更高有利于抗积碳的同时保持较高反应活性。我们还结合密度泛函理论计算与微观动力学模拟，系统性地研究了面心立方（fcc）Co催化剂的（111）和（211）表面甲烷干重整反应机理与失活原因，研究显示Co(111)表面主要反应路径为CH*+O*后脱氢生成CO与C*+O*生成CO；（211）表面主要反应路径为C*+O*生成CO。微观动力学模拟也揭示了Co(211)表面氧覆盖度高达0.6到0.8单分子层（ML），而Co(111)表面的氧覆盖度则接近于0 ML，表明(211)表面更有可能是积氧而导致氧化失活的位点。.通过本项目的实施，我们建立了对真实反应条件下甲烷干重整反应机理和反应动力学的全新认识，为催化剂的进一步理性优化奠定坚实的基础。

项目成果

期刊论文数量（8）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（0）
Descriptor Design in the Computational Screening of Ni-Based Catalysts with Balanced Activity and Stability for Dry Reforming of Methane Reaction
甲烷干重整反应活性和稳定性平衡的镍基催化剂计算筛选中的描述符设计
  • DOI：
    10.1021/acscatal.9b04429
  • 发表时间：
    2020-03-06
  • 期刊：
    ACS CATALYSIS
  • 影响因子：
    12.9
  • 作者：
    Chen, Shuyue;Zaffran, Jeremie;Yang, Bo
  • 通讯作者：
    Yang, Bo
Automated Generation and Analysis of the Complex Catalytic Reaction Network of Ethanol Synthesis from Syngas on Rh(111)
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  • DOI：
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  • 发表时间：
    2020-06-05
  • 期刊：
    ACS CATALYSIS
  • 影响因子：
    12.9
  • 作者：
    Gu, Tangjie;Wang, Baochuan;Yang, Bo
  • 通讯作者：
    Yang, Bo
Prediction of energies for reaction intermediates and transition states on catalyst surfaces using graph-based machine learning models
使用基于图的机器学习模型预测催化剂表面反应中间体和过渡态的能量
  • DOI：
    10.1016/j.mcat.2020.111266
  • 发表时间：
    2020-12
  • 期刊：
    Molecular Catalysis
  • 影响因子：
    4.6
  • 作者：
    Wang Baochuan;Gu Tangjie;Lu Yijun;Yang Bo
  • 通讯作者：
    Yang Bo
Intermetallic PdIn catalyst for CO2 hydrogenation to methanol: mechanistic studies with a combined DFT and microkinetic modeling method
CO2 加氢制甲醇的金属间 PdIn 催化剂：结合 DFT 和微动力学建模方法的机理研究
  • DOI：
    10.1039/c9cy01242g
  • 发表时间：
    2019-10
  • 期刊：
    Catalysis Science & Technology
  • 影响因子：
    5
  • 作者：
    Wu Panpan;Yang Bo
  • 通讯作者：
    Yang Bo
Origin of CO2 as the Main Carbon Source in Syngas-to-Methanol Process over Cu: Theoretical Evidence from a Combined DFT and Microkinetic Modeling Study
CO2 作为 Cu 合成气制甲醇过程中主要碳源的起源：来自 DFT 和微动力学建模联合研究的理论证据
  • DOI：
    10.1039/d0cy00602e
  • 发表时间：
    2020
  • 期刊：
    Catalysis Science & Technology
  • 影响因子：
    5
  • 作者：
    Xu Dongyang;Wu Panpan;Yang Bo
  • 通讯作者：
    Yang Bo

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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