储能用碳基纳米笼的制备、功能调控及机制研究

This project deals with the systematic preparation of novel carbon-based nanocages with the features of high specific surface areas, hierarchical porous nanostructures and high graphitization degree, as well as the study on the energy-storage properties of the nanocages as supercapacitor electrode materials and Li-ion battery anode materials. By systematic examination on the preparation condition (such as template, reactants, temperature ) influence on the compositions and nanostructures of the products, the effective regulations on the compositions (e.g., the content of dopant N and B) and structures (especially the hierarchical porous nanostructures and the graphitization degrees) will be realized. Combined with the experimental studies, the quantum chemistry calculations will be performed on the ion adsorption, surface diffusion and the dynamics of Li-ion insertion. The correlations among the composition, structures, energy-storage properties as well as the related mechanism will be revealed, and the advanced nanocages with excellent energy-storage capabilities will be optimized accordingly. The creative and systematic achievements with self-owned intellectual property rights about the energy-storage carbon-based nanocages are expected.

以具有高比表面积、多级孔结构、高石墨化程度等特征的碳基纳米笼新材料的制备科学为基础，以其作为超级电容器电极材料及锂离子电池负极材料的储能功能研究为导向，系统深入地开展碳基纳米笼新材料的制备、成分与结构调控及其储能性质研究。通过系统地考察制备条件（模板剂、反应物、温度等）对产物成分与结构的影响，掌握制备规律，实现碳基纳米笼成分（N、B的掺杂量）与结构（特别是多级孔结构及石墨化程度）的有效调控。结合实验研究，开展碳基纳米笼对离子吸附、表面扩散以及锂嵌入动力学作用规律的量子化学计算，深刻揭示碳基纳米笼成分、结构与储能性质之间的关系及调控机制，优化出性能优异的碳基纳米笼储能材料，在具有自主知识产权的碳基纳米笼储能材料方面作出具有国际水平、中国特色的系统化创新成果。

清洁、可再生能源的高效开发和利用有赖于先进储能材料。本项目以碳基纳米笼新材料的制备科学为基础，超级电容器与锂离子电池等储能器件的先进性能为导向，系统深入地开展储能用碳基纳米笼的制备、功能调控及机制研究。主要包含三个方面研究内容：①碳基纳米笼的制备科学; ②碳基纳米笼超级电容器性能及调控机制; ③碳基纳米笼锂离子电池等储能器件性能及调控机制。通过本项目研究，掌握了碳基纳米笼的制备规律，揭示了模板前驱物、模板、碳纳米笼产物之间的形貌‘遗传’关系，在纳米笼的结构设计、掺杂、参量调控方面取得系统化进展，得到了一系列新型碳基纳米笼基础材料；获得了高性能的碳基纳米笼超级电容器电极材料，特别是通过氮掺杂调变浸润性、采用铜模板调变孔结构、利用毛细作用有效压缩介孔增加密度等途径，为增加超级电容器的能量密度、功率密度、体积性能等提供了新思路和方法；开发了基于介观结构碳纳米笼的高性能锂离子电池负极及正极材料，其独特的介观结构有利于锂离子的传输、电解液的渗透、电子的传导以及材料的稳定性；揭示了氮掺杂的sp2碳对锂硫电池多硫化物转换反应的催化功能，利用三维多级结构碳基纳米笼孔体积高、比表面积大、导电性优异等特点，通过发挥碳基纳米笼的物理限域、氮掺杂sp2碳对多硫化物化学吸附以及催化多硫化物转化的协同作用，有效抑制了极化效应及穿梭效应，显著提高了电池的能量密度、倍率性能和稳定性；在以碳基纳米笼为无金属催化剂或作为新型载体构建先进复合催化剂开展催化性能研究方面也取得系列进展。本项目在具有自主知识产权的碳基纳米笼储能材料方面作出了具有中国特色、国际水平的系统化创新成果，可望大大拓展和深化碳基能源材料的研究进程。相关成果发表标注论文33篇，含Acc. Chem. Res. 1篇/Adv. Mater. 3篇/JACS 1篇/Energy & Environ. Sci. 1篇/Nano Energy 1篇/ACS Catal. 3篇等。项目负责人应邀在Acc. Chem. Res.撰写了题为“From Carbon-Based Nanotubes to Nanocages for Advanced Energy Conversion and Storage”的综述，在重要国际会议作主题报告及邀请报告10余次。

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