铁电材料液氦温区比热是否存在T^3/2贡献？

W.N.Lawless, a calorimetrist from the U.S., found in last 70' and 80' that some ferroelectrics could exhibit a T^3/2 contribution in their specific heats at liquid helium temperature region. This contribution was attributed to the intrinsic properties of ferroelectrics, which was also known as Lawless Law. In the following studies by E.Gmelin et al.,however,they indicated that this T^3/2 could not stem from the ferrolectirc property but the presense of defects or impurities.More recently, some researchers found in low temperature specific heat measreuments on some new ferroelectrics or those that have not been measured before,that the introduce of T^3/2 term can indeed improve the specific heat data fitting at liquid helium temperature region. Based on these facts, here is the questions again: Is there a T^3/2 contribution to the specific heat of ferroelectrics at low temperatures? In this project, we are planning to study the secific heats of a series of ferroelectrics using a Physical Property Measurement System (PPMS) in the temperature range from 1.9 K to 300 K, and fit the experimental data to the theoretical models and try to clarify this open question. Moreover, from this project, we could also provide thermodynamic studies on some new ferroelectrics, which may provide important experimental data for development and theoretical study of these materials.

上世纪70-80年代，美囯量热学家Lawless发现液氦温区铁电材料比热存在T^3/2贡献；该贡献被认为由材料的铁电性质引起，并称为"Lawless Law"。但随后，德国量热学家Gmelin认为，铁电材料比热T^3/2贡献并非源于材料的铁电性，而是材料中的晶格缺陷或杂质引起的。近年来，本项目申请人及其他一些研究者对某些新型铁电材料进行低温量热研究发现，其比热确实存在类似T^3/2的贡献。从而这又引起了铁电材料比热是否存在T^3/2贡献的争议。本项目拟利用当今国际上先进的综合物性测量系统（PPMS）在1.9至300K温区，精密测试和系统研究一系列铁电材料的比热性质，以验证该类材料的比热是否存在T^3/2贡献，从而解决学术界这一悬而未决的争议问题。与此同时，本项目亦利用PPMS研究一系列具有重要科学意义和应用前景的新型铁电材料的热力学性质，从而为该类功能材料的研发提供重要的基础数据和理论依据

本项目针对“铁电材料液氦温区比热是否存在T^3/2 贡献”的关键科学问题，主要完成了以下五方面的研究内容：.（1）通过测量美国标准局推荐的量热标准物质铜、α-Al2O3及苯甲酸的比热，并与其标准值进行对比，确定了本项目使用的综合物性测量系统弛豫量热法测定固体材料比热准确度20K以下温区为±3%、20K以上温区为±1%，为确保本项目测定的比热数据的准确性和可靠性提供了依据。.（2）研究了BaTiO3、SrTiO3、CaTiO3、MgTiO3、PbTiO3、LiNbO3、NaNbO3、KNbO3、LiTaO3、BaZrO3、PbZrO3、KH2PO4和NaNO2粉末铁电材料（1.9-300）K温区的比热性质，通过理论模型拟合实验数据提取了材料低温比热的能量贡献，确证了这些粉末样品的低温比热存在T^3/2 贡献，计算了材料（0-300）K温区的热力学函数。.（3）研究了SrTiO3、LiNbO3和LiTaO3单晶铁电材料（1.9-300）K温区的比热性质，并与其相应的粉末铁电材料的比热性质进行了对比，发现单晶铁电材料的低温比热不存在T^3/2 贡献，表明了粉末铁电材料低温比热的T^3/2 贡献可能是由样品杂质引起的。.（4）利用溶胶凝胶法合成了一系列含有不同杂质含量的粉末铁电材料Ba1-xMgxTiO3和BaTi1-x SixO3，并研究了这些材料（1.9-300）K温区的比热性质，发现材料比热的T^3/2 贡献随着杂质含量的增加而显著增大，进一步确定了粉末铁电材料低温比热的T^3/2 贡献很可能是由样品杂质引起的。.（5）研究了具有重要应用前景的铁电材料BiFeO3、聚酰胺-6、单畴和多畴PbTiO3的低温比热性质，通过理论模型拟合及热力学关系式计算得到了这些材料（0-300）K温区的热力学函数。.通过以上研究，本项目得到的初步结论是，粉末铁电材料的低温比热确实存在T3/2贡献，而纯度较高的单晶铁电材料并不存在T3/2贡献；粉末铁电材料T3/2贡献很可能是由样品杂质引起的。本项目得到的这个结论，能够为确证粉末材料是否具有铁电性提供重要的热力学依据，对设计、开发铁电材料及研究其热力学性质具有重要的参考意义。此外，本项目还研究了具有重要应用前景的铁电材料的低温比热性质，计算得到了相应的热力学函数，为该类功能材料的开发与研究提供了重要的热力学实验依据。

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